本研究指出在石墨烯上生長的有機-無機復合鈣鈦礦半導體中模板效應的重要性。通過結合兩種非手性材料,我們報道了一種具有電子能帶分裂的手性復合異質結構的形成。在常溫和無磁場條件下,通過石墨烯/α-CH (NH
2)
2PbI
3鈣鈦礦復合材料的圓偏振光發射和檢測,觀察到了這種效應。我們利用自旋電荷轉換,通過偏振光引入不平衡的自旋布居,從而產生由 Rashba 型耦合合理化的自旋光電導效應。制備的復合異質結在532nm 激發下,在2.54 × 103W cm
-2共焦功率密度下,具有0.35的圓偏振光致發光各向異性 g
CPL。在石墨烯和鈣鈦礦薄膜之間精心設計的界面增強了 Rashba 場,并產生了負責光電流的內置電場,在可見光光子的0.08 μW cm
-2注量下產生了 10
5 a W
-1的光響應率。在0.16 μWcm
-2輻照下,最大光電流各向異性因子 g
ph 為0.51。這項工作揭示了石墨烯/鈣鈦礦結構復合異質結的光物理性質,認為它們是開發小型化自旋光子器件的有希望的候選者。
圖1所示.器件的光譜特性。(a)鈣鈦礦晶格中由于與石墨烯在界面處的相互作用而產生的夸張的八面體扭曲的說明性示意圖。注意:此示意圖不是按比例繪制的,旨在演示潛在的結構效果,而不是精確的原子排列。(b)石墨烯/α-FAPbI
3鈣鈦礦復合材料(淺藍色)和α-FAPbI
3鈣鈦礦沉積在SiO
2襯底(紫色)上的PL光譜比較。石墨烯/α-FAPbI
3和SiO
2/α-FAPbI
3的最大發射波長分別為798 nm和794 nm。(c)、(d)分別在SiO
2和石墨烯/鈣鈦礦復合材料上鈣鈦礦上采集的TCSPC衰減曲線。(e)石墨烯/α-FAPbI
3復合材料的圓極化PL光譜平均值。
在532 nm激發的2.54 × 10
3 W cm
-2功率密度下,在器件間隙內的共聚焦區收集數據。(f) HOIP中Rashba分裂和自旋極化光電流(I
ph)產生的示意圖。I
ph的方向(實箭頭)取決于激發的螺旋度(虛線箭頭)。紅色和藍色曲線表示軌道角動量相反的電子帶。
圖2. 用光電流法觀察石墨烯/α-FAPbI
3器件中自旋光電導效應的表現。(a)使用左(σ
-,紅色球體)和右(σ
+ ,藍色球體)圓偏振500.5 nm 激光和0.5 V 的固定 VDS 測量的自旋極化光電流的功率依賴性響應(b)在相同樣品上測量的光電流的波長依賴性響應范圍500-700nm,每個激發能量具有0.81 μW cm
-2通量。(c)從依賴功率的測量中減去的光電流,并根據功率定律進行擬合。(d)計算 σ
-(正方形)和 σ
+ (三角形)激發的響應度(R)和外量子效率(EQE)。
圖3. 通過在鈣鈦礦薄膜中極化光電流測量,觀察到石墨烯/α-FAPbI
3器件的自旋光導效應。
(a)在固定VDS為0.5 v的條件下,采用左(σ
-,紅球)和右(σ
+,藍球)圓偏振500±5 nm激光器測量的自旋極化光電流的功率依賴性響應。(b)采用σ
-(正方形)和σ
+(三角形)激發得到的石墨烯上鈣鈦礦薄膜的計算響應率和外量子效率。(c)從功率相關測量值中減去符合冪律的光電流。(d)光電流各向異性因子的變化。
圖4. 用于石墨烯/鈣鈦礦器件偏振光電流測量的光路的排列和幾何形狀。
相關研究成果由羅夫斯基物理化學研究所
Golam Haider和Martin Kalbá?課題組2024年發表在
ACS Applied Materials & Interfaces(鏈接:https://doi.org/10.1021/acsami.4c10289)上。原文:
Graphene-Templated Achiral Hybrid Perovskite for Circularly Polarized Light Sensing
轉自《石墨烯研究》公眾號