鋰硫電池的硫利用效率往往受到絕緣 Li2S 不受控制的電沉積和由此產生的電極鈍化的限制。通過誘導具有位置選擇性的形貌控制Li?S電沉積，成功緩解了硫正極的鈍化問題。研究者將CoP納米針電極與高配位數（含LiBr）的電解質相結合，使Li?S在CoP針尖端選擇性成核并進行三維（3D）生長，而針的下部在放電過程中保持未鈍化狀態，從而實現了1400 mAh g?¹的高放電容量。通過對比評估未使用CoP納米針電極和/或LiTFSI電解質的電池，研究結果表明，尖端效應與高Li?S溶解度的結合有效延緩了電極鈍化。因此，該研究提供了一種控制Li?S沉積位點和沉積形貌的新方法，并提出了一種通過電極和電解質設計協同作用來實現高性能鋰硫電池的新策略。此外，該研究中的選擇性沉積技術，有望應用于下一代電池，如鋰氧電池，這類電池同樣面臨電極鈍化的挑戰。
Fig 1. 由針狀電極和高供體數 （DN） 陰離子實現的位點選擇性和形態控制 Li
2S 形成示意圖。
Fig 2. （A） 碳布 （CC）、（B） 鈷前驅體修飾的 CC 和 （C， D） CoP 修飾的 CC 的掃描電子顯微鏡 （SEM） 圖像。比例尺 = A-C 中 5 μm，D 中 2 μm。（E） CoP@CC 的 Co 2p
3/2 和 （F） P 2p 光譜。（G） 原始的、鈷前驅體修飾和 CoP 修飾的 CC 電極的 X 射線衍射圖。
Fig 3. 在 （A， C） LiTFSI 和 （B， D） LiBr 電解質中放電至 （A， B） 2.15 和 （C， D） 2.03 V 的CoP@CC電極的掃描電子顯微鏡圖像。比例尺 = 2 μm。CoP@CC電極在 （E） LiTFSI 和 （F） LiBr 電解質中放電至 2.03 V 的 Co 2p
3/2 光譜。（G） CoP 針尖上的模擬電場。（H） 與不同襯底（CoP （211） 刻面、Li
2S （111） 刻面和石墨）上新創建的 Li
2S 的結合能進行比較。
Fig 4. 在 （A） 300、（B） 675 和 （C） 1275 mAh g
s−1 的放電容量下獲得的 CC-TFSI、CC-Br、CoP@CC-TFSI 和 CoP@CC-Br 電池的奈奎斯特圖。（D） 具有完全放電陰極和新鮮含多硫化鋰陰極的重新組裝的 Li-S 電池的恒流放電曲線。CC-TFSI、CoP@CC-TFSI、CC-Br 和 CoP@CC-Br 電池的計時安培圖和 （F） 計時安培圖的峰值時間和 4000 s 持續時間的總電荷。
.png)
Fig 5. （A） 在 0.33 A g
s-1 下循環時放電容量的演變和 （B） 具有不同電極形態和電解質的 Li-S 電池的第三循環充電/放電曲線。
相關研究工作由韓國科學技術院（KAIST）Hee-Tak Kim團隊于2024年在線發表在《EcoMat》期刊上，Addressing electrode passivation in lithium–sulfur batteries by site-selective morphology-controlled Li
2S formation，原文鏈接：
https://doi.org/10.1002/eom2.12483
轉自《石墨烯研究》公眾號
