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       將電池和超級(jí)電容器的優(yōu)點(diǎn)結(jié)合到單個(gè)器件中是一項(xiàng)重大的科學(xué)和技術(shù)挑戰(zhàn)。從設(shè)計(jì)的角度來(lái)看，電極材料在器件中起著關(guān)鍵作用，根本難點(diǎn)在于將高密度的活性位點(diǎn)整合到具有出色電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的穩(wěn)定材料中。在這里，提出在適當(dāng)親電試劑（K⁺）存在下，通過(guò)氫氧根離子對(duì)鹵素官能團(tuán)的親核取代以及羥基官能團(tuán)原位氧化的共同作用，合成了一種幾乎全氧官能化的二維導(dǎo)電過(guò)渡金屬碳化物（Ti₃C₂O_y）。Ti₃C₂O_y中超高密度的Ti-O/Ti=O活性位點(diǎn)使所制備的電極在酸性電解液中展現(xiàn)了極高的質(zhì)量比電容和體積比電容（0.85V 電位窗口下分別為1,082 F g⁻¹和3,182 F cm⁻³，接近許多過(guò)渡金屬氧化物的理論電容量），將其與氫化普魯士藍(lán)（正極）構(gòu)成的器件能量密度可與鉛酸電池相當(dāng)，并可在-70至60°C寬溫區(qū)內(nèi)實(shí)現(xiàn)超長(zhǎng)壽命循環(huán)及快速充放電。此外，Ti₃C₂O_y的高功函數(shù)以及費(fèi)米能級(jí)附近的高電子態(tài)密度，使得所合成Ti₃C₂O_y兼具優(yōu)異的抗氧化性及高電導(dǎo)率。這些有希望的結(jié)果為高能量、高功率存儲(chǔ)器件以及電磁屏蔽以及電子和光電器件的發(fā)展提供了途徑。
 
 
Fig 1. a,b) 傳統(tǒng)顆粒狀過(guò)渡金屬氧化物與具有類過(guò)渡金屬氧化物表面二維材料的電容存儲(chǔ)示意圖。c) 親核取代構(gòu)建全氧表面MXene (Ti₃C₂O_y)示意圖。d,e) Ti₃C₂O_y的理論容量、實(shí)驗(yàn)容量與其它材料對(duì)比。
 

Fig 2. 原始 Ti₃C₂T_x 和在 280 °C 下水熱處理 20 小時(shí) （H-280） 的樣品的表征。a） 原始 Ti₃C₂T_x 薄膜和 H-280 薄膜的 XPS 光譜。b） 原始 Ti₃C₂T_x 薄膜和 H-280 薄膜的高分辨率 O 1s 和 Ti 2p 光譜。c，d） 原始 Ti₃C₂T_x 薄膜和 H-280 薄膜的 EDS 測(cè)試 （c） 元素和 XPS 測(cè)試 （d） 中含氧官能團(tuán)的百分比分布。e，f） 分層原始 Ti₃C₂T_x （e） 和 H-280 （f） 薄膜的 HAADF STEM 圖像。g，h） 沿 [0001] 方向觀察的單層原始 Ti₃C₂T_x （g） 和 H-280 （h） 薄膜的 HAADF STEM 圖像。i-l） 通過(guò) FIB 解剖的原始 Ti₃C₂T_x （i， k） 和 H-280 （j， l） 真空過(guò)濾薄膜的橫截面 HAADF STEM 圖像。它們的質(zhì)量載荷為 3 mg cm⁻²。m） Ti₃AlC₂ 粉末、Ti₃C₂T_x 粉末（無(wú)超聲處理）以及原始 Ti₃C₂T_x 和 H-280 薄膜的 XRD 圖譜。（g）和（h）的底部圖像分別是沿[0001]方向觀察的Ti₃C₂O₂和Ti₃C₂O的結(jié)構(gòu)模型。（k） 和 （l） 的底部圖像分別是 Ti₃C₂O₂ 和 Ti₃C₂O 的截面結(jié)構(gòu)模型。 由于 Ti₃C₂O₂、Ti₃C₂（OH）₂、Ti₃C₂F₂ 和 Ti₃C₂Cl₂ 占據(jù)了原始 Ti₃C₂T_x 的 ≈85%，并且它們的結(jié)構(gòu)沿 [0001] 和橫截面方向非常相似（圖 S9，支持信息），因此 Ti₃C₂O₂ 被用作原始的 Ti₃C₂T_x.雖然 Ti₃C₂O 是 H-280 的主要成分，但在本文中，Ti₃C₂O 用作 H-280 的近似模型。
 
 
Fig 3. 原始 Ti₃C₂T_x 和 Ti₃C₂O_y （H-280） 的電導(dǎo)率和化學(xué)穩(wěn)定性。a） 質(zhì)量負(fù)荷為 3 mg cm^-2 的原始 Ti₃C₂T_x 薄膜和 H-280 薄膜的光學(xué)圖像和電導(dǎo)率。b） 具有不同末端基團(tuán)的 Ti₃C₂ 單層的態(tài)密度 （DOS）。c，d） 從 Ti₃C₂T_x 和 H-280 膠體溶液中真空過(guò)濾的薄膜在 60 °C 空氣中暴露 2 天后的 XPS 光譜。對(duì)于來(lái)自原始 Ti₃C₂T_x 膠體溶液的薄膜，在 60 °C 的空氣中暴露 2 天后，檢測(cè)到強(qiáng) TiO₂ 峰 （c）。而對(duì)于 H-280 的薄膜，只能檢測(cè)到一個(gè)弱的 TiO₂ 峰 （d）。e，f，從原始 Ti₃C₂T_x 和 H-280 膠體溶液中真空過(guò)濾并在室溫下在空氣中暴露 3 個(gè)月的薄膜的 XPS 光譜。在室溫下暴露在空氣中 3 個(gè)月后，從原始 Ti₃C₂T_x 膠體溶液 （e） 真空過(guò)濾的薄膜中檢測(cè)到明顯的氧化。然而，從 H-280 膠體溶液 （f） 真空過(guò)濾的薄膜幾乎沒(méi)有變化。
 
 
Fig 4. 原始 Ti₃C₂T_x 和 Ti₃C₂O_y （H-280） 的電化學(xué)性能。a） 原始 Ti₃C、₂T_x 和 H-280 薄膜電極（質(zhì)量負(fù)載為 1 mg cm^-2）的循環(huán)伏安圖，掃描速率為 5 mV s^-1，插層電容區(qū)域由陰影矩形區(qū)域表示。b） 原始 Ti₃C_、2T_x 和 H-280 薄膜電極的比電容，根據(jù)循環(huán)伏安圖以 5 mV s^-1 的掃描速率計(jì)算 （a）。插層分量的比電容近似為 129 F g⁻¹。c，d） 根據(jù)不同掃描速率的循環(huán)伏安圖計(jì)算的原始 Ti₃C₂T_x 和 H-280 薄膜電極的重量 （c） 和體積 （d） 倍率性能。e） 在不同溫度下以 2 mV s^-1 的掃描速率測(cè)得的 H-280 薄膜電極的比電容。插圖顯示了在 20 °C 和 -60 °C 下以 2 mV s^-1 的掃描速率測(cè)量的 H-280 薄膜電極的循環(huán)伏安圖。f） 在 0.2 V 下, 20 °C ,Ti₃C₂T_x 和 H-280 薄膜電極收集的電化學(xué)阻抗譜數(shù)據(jù)。 插圖顯示高頻范圍。為了方便比較，這兩個(gè)薄膜電極的插層電容是統(tǒng)一的，這不會(huì)影響 H-280 薄膜電極的偽電容急劇上升的事實(shí)。
 
 
Fig 5. H-280 || H-TBA 質(zhì)子電池的電化學(xué)性能。a） 使用 H-280 薄膜作為陽(yáng)極的超級(jí)電容器和質(zhì)子電池的示意圖。對(duì)于超級(jí)電容器配置，電解液的體積應(yīng)為 H-280 薄膜電極的 5.5 倍。相比之下，大多數(shù)陽(yáng)離子來(lái)自對(duì)電極，在 H-280||H-TBA 混合動(dòng)力電池。b） 全電池制造：H-280 （0.3 mg cm^-2） 和 H-TBA （0.7 mg cm^-2） 的三電極循環(huán)伏安圖，掃描速率為 5 mV s^-1。c） H-280||H-TBA 質(zhì)子電池在不同掃描速率下。d） H-280||H-TBA 質(zhì)子電池在 5 A g^-1的恒流循環(huán)期間隨溫度的變化。插圖描繪了不同溫度下的恒電流充放電曲線。e） 本工作中的質(zhì)子電池（器件級(jí)）與鉛酸電池、偽電容器和有機(jī)電解質(zhì)中的 EDLC 的綜合比較。
 
      相關(guān)研究工作由揚(yáng)州大學(xué)Jianning Ding、Jiang Xu，悉尼科技大學(xué)Guoxiu Wang，賓夕法尼亞州立大學(xué)Shanhai Ge，江蘇大學(xué)等人于2024年聯(lián)合發(fā)表在《Advanced Functional Materials》期刊上，Nucleophilic Substitution Enables MXene Maximum Capacitance and Improved Stability，原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202408892

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)