動力活性炭的使用通常受到顆粒大小和孔隙率不一致的限制,導致吸附效率降低。在這項研究中,我們展示了一種實用且環保的方法,通過一系列脫木質素、碳化和活化過程,從木質生物質中制造出具有高度均勻超微孔的3D石墨烯納米結構。此外,本研究還評估了該結構對CO
2、CH
4和N
2氣體的捕獲特性及其對二元混合氣體的選擇性?;诮Y構和化學分析,脫木質素單體具有由纖維素基纖維連接的片層結構。有趣的是,僅將KOH蒸汽活化技術應用于去木素化樣品,就形成了一個由相互連接的具有高結晶度的石墨烯片組成的單片3D網絡。特別是Act. 1000樣品的比表面積為1480 m
2/g,孔隙體積為0.581 cm
3/g,在3.5-11 Å范圍內,超微孔均勻分布在90%以上。單片石墨烯基樣品主要由超微孔組成,在110 kPa下對CO
2的捕獲能力顯著提高,達到6.934 mol/kg,并且在二元氣體混合物(CO
2/N
2, CO
2/CH
4和CO
2/CH
4)中具有良好的選擇性。本研究的研究結果表明,這種生物質衍生的3D結構有潛力作為氣體分離應用中的整體吸附劑。
圖1. (a) 為脫木素木材(b,c),Carb提供了制造步驟的示意圖,以及掃描電子顯微鏡(SEM)和數字(插圖)圖像。balsa脫木素(d,e)后在800℃炭化,高孔石墨烯基Act多孔石墨烯基Act.800(f,g),Act.900(h,i)和Act.1000(j,k)樣品分別在Ar氣體下的不同溫度(800、900和1000℃)下活化。掃描電鏡圖像的插圖顯示了相應的數字圖像。
圖2. 脫木素后炭化樣品(炭黑)和活化樣品(Act.800、Act.900和Act.1000)在77 K.(a)N
2吸附/解吸等溫線數據下的織構性質。(b) 累積孔隙體積。(c) 使用NLDFT方程計算孔隙體積直方圖。(d) 氮吸附能分布曲線。
圖3. 脫木素和活化后炭化balsa(Carb.balsa)的特性(Act.800、Act.900和Act.1000)。(a) 拉曼光譜。(b)碳化物的透射電子顯微鏡(TEM)圖像。balsa,(c)法案。800,(d)法案。900和(e)法案。低倍TEM圖像(插圖:1–210、0–110、−1010和−2110的選區衍射圖)。(f) 高倍TEM圖像(插圖:夾層間距)。
圖4. Balsa木材、脫木素后炭化Balsa(Carb.Balsa)和活化(Act.800、Act.900和Act.1000)樣品的化學性質。炭化木和活性木化學成分的XPS測定。(a) 調查。(b) C 1s窄掃描光譜。
圖5. 吸附等溫線和吸附能分布。ACT.800,ACT.900,ACT.1000個樣本(黑線:通過Sips方程擬合的值)。(a) 氮氣在狹縫孔中的吸附。(I型)3.5–5.5Å。(II型)5.5–11Å。(III型)11–20Å。(b) 在298.15 K下測定了樣品對CO
2的吸附等溫線。(c)表示CO
2的ACT.800,ACT.900,ACT.1000的吸附能分布。(d) Act吸附等溫線。在CO
2氣體、CH
4和N
2條件下,298.15 K.(e)。Act.1000的CO
2、CH
4和N
2樣品吸附能分布的。二元混合物對的最后選擇性Act.1000。(f)IAST選擇性與摩爾分數和(g)IAST選擇性與壓力。
相關研究成果由順天大學Wang-Geun Shim和韓國公州國立大學Sung Ho Song等人2024年發表在ACS Applied Materials & Interfaces (鏈接: https://doi.org/10.1021/acsami.4c05600)上。原文:An Ultramicroporous Graphene-Based 3D Structure Derived from Cellulose-Based Biomass for High-Performance CO2 Capture
轉自《石墨烯研究》公眾號