柔性電子產品的發展對組件提出了更高的要求，這就要求散熱膜 (HDM) 不僅要具有高導熱性，而且即使在發生大面積變形后也要保持結構完整性和性能穩定性。在此，我們設計了一種激光調制的氧化石墨烯 (GO) 還原技術，可以制備高質量、大規模、低缺陷的石墨烯，經過有序沉積后可得到高性能的 HDM。這項工作強調了激光波長和分散液的耦合強度對石墨烯形貌和性能的影響至關重要。當 1064 nm 波長的激光照射三乙二醇 (TEG)/N,N-二甲基甲酰胺 (DMF) 分散體時，可以實現最佳的耦合效應和能量轉換。這種獨特的協同作用產生了高瞬態能量，促進了去質子化過程并確保了 GO 的快速、全面還原。與傳統的水基激光還原方法相比，加速反應通過減輕燒蝕效應來放大石墨烯片的尺寸。構建有序結構的膜后，相應的膜表現出 1632 W m 1 K 1 的高熱導率，所需制備時間僅為其他已報道方法所需總制備時間的 1/10。值得注意的是，所得 HDM 表現出優異的抗皺和折疊能力，保持出色的平滑度，劇烈摩擦后熱導率幾乎不會降低。HDM 中出色的柔韌性和熱導率的結合為柔性電子行業的長期實際應用鋪平了道路。
圖 1.整個制造過程的說明，其中包括激光誘導 GO 還原和膜構建。
圖2. 激光-色散體系耦合原理及還原過程表征。(a)激光-色散耦合效應示意圖。(b)脫環氧和(c)脫羥基的可能機理和程序。(d)LRG-1064(T/D)-15、LRG-532(T/D)-15、LRG-532(W)-30和原始GO的FT-IR光譜。(e)LRG-1064(T/D)-10、LRG-1064(T/D)-15、LRG-1064(T/D)-20、LRG-532(W)-30的FT-IR光譜，以及(f)它們的拉曼光譜。(g)匹配系統下激光效應示意圖。
圖 3. 形態表征。（a）TEM 圖像、（b）HR-TEM 圖像和（c）原始 GO 的衍射圖案。（d）TEM 圖像、（e）HR-TEM 圖像和（f）LRG-532(W)-30 的衍射圖案。（g）TEM 圖像、（h）HR-TEM 圖像和（i）LRG-1064(T/D)-15 的衍射圖案。（j）差異孔體積分布。（k）不匹配系統中的激光燒蝕效果和匹配系統中的激光修復效果的示意圖。
圖 4. GHDM 的構建和參數優化。(a) 堆疊的 LRG-1064(T/D)-15-VF 膜分離前和 (b) 分離后示意圖。(c) 獨立式 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的照片。(d) 超輕 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM（15 毫米 15 毫米）小心翼翼地放置在柔軟的蒲公英上。(e) SEM 圖像描繪了 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的表面視圖，以及 (f) 其橫截面視圖。(g) SEM 圖像描繪了 LRG-1064(T/D)-15-SP HDM 的表面視圖，以及 (h) 其橫截面視圖。(i) 石墨烯邊緣和缺陷引起的熱損失示意圖。(j) GO 的不完全還原，和 (k) HD??M 的松散結構。 (l) 理想情況。(m) LRG-1064(T/D)-15-VF 和 LRG-532(W)-30 HDM 的紅外熱像。樣品被切成 0.6 cm × 3.5 cm，并垂直放置在恒溫熱源上。(n) 根據紅外熱像，兩種 HDM 的溫度曲線。(o) 各種 GHDM 的性能比較。(p) 不同溫度下各種 GHDM 的熱導率。(q) 循環加熱/冷卻（100 /25 C）下 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的熱導率。
圖 5.柔韌性測試。(a–c) GHDM 彎曲和恢復過程說明。(d–h) LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的折疊和壓制測試以及 (i–m) 摩擦和磨損測試的視頻截圖。(n) LRG-532(W)-30-VF 膜在折疊和壓制測試和 (o) 摩擦和磨損測試后的照片。(p) 伸長率測試平臺。(q) LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的應力-應變曲線，伸長率為 3.1%（第 100 次循環）、4.9%、10.7% 和 15.8%。(r) LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的應力-應變循環曲線，應變為 3.1%。這些曲線是從 100 次循環中均勻采用的。（s）LRG-1064（T/D）-15-VF、GO-VF-2800、LRG-532（W）-30-VF、LRG-1064（T/D）-15-SP、GO-VF-HI、GO-HI-VF、GO-SP-HI、GO-HI-SP HDM 在 100 次折疊循環過程中的熱導率。（t）100 次折疊循環后每個 GHDM 的熱導率惡化情況。
圖 6. GHDM 的實際應用及性能比較。(a) 紅外成像儀拍攝的手機背面圖像。(b) 安裝 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 60 秒后的熱量分布。(c) 安裝 100 倍彎曲 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 60 秒后的熱量分布。(d) 安裝 LRG-532(W)-30-VF HDM 60 秒后的熱量分布。(e) 安裝 100 倍彎曲 LRG-532(W)-30-VF HDM 60 秒后的熱量分布。(f) 聚焦于 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 折疊處的光學顯微鏡照片，以及 (g) LRG-532(W)-30-VF HDM。兩幅圖中的比例尺均為 5 lm。(h) 各種 GHDM 的冷卻性能。(i) 先前報道的不同 GHMD 的熱導率和制造時間（倒數）比較。
相關科研成果由蘇州科技大學Jiawei Sun，東南大學Litao Sun等人于2024年發表在Nature（https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.03.020）上。原文： Enhanced reduction of graphene oxide via laser-dispersion coupling: Towards large-scale, low-defect graphene for crease-free heat-dissipating membranes in advanced flexible electronics
原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.03.020
轉自《石墨烯研究》公眾號
