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        太陽能驅動的清潔水生產受到揮發性有機化合物（VOCs）的挑戰，揮發性有機化合物對蒸餾水中的健康構成風險。在這里，我們開發了一種Cu/W₁₈O₄₉@Graphene解決揮發性有機物污染的光熱光催化材料。Cu和W₁₈O₄₉之間的等離子體耦合增強了光吸收，1–2層石墨烯封裝保護W₁₈O₄₉內的氧空位，同時促進熱電子提取，有效緩解其超快弛豫。密度泛函理論計算表明，揮發性有機物在石墨烯上的吸附增強。這些協同作用解決了W₁₈O₄₉中的氧空位衰變問題，并為氣-液-固三相光催化反應提供了更多的活性位點。與三維浮動蒸發器基板集成，優化的Cu/W₁₈O₄₉@Graphene該材料在1次太陽照射（1 kW m^–2）下實現了1.41 kg m^–2 h^–1的有效水蒸發率（效率為88.6%）、非凡的穩定性（>120 h）和99%的苯酚去除率。這項工作為緩解太陽能驅動的水蒸發中的揮發性有機物污染提供了一個有前景的解決方案。

 
圖1. a）示意圖Cu/W₁₈O₄₉@Graphene合成程序；（b） Cu的TEM和（c，d）HRTEM圖像Cu/W₁₈O₄₉@Graphene;（e） HAADF-STEM圖像與元素映射圖像Cu/W₁₈O₄₉@Graphene;（f） W₁₈O₄₉、Cu/W₁₈O₄₉和Cu /W18O49@Graphene的拉曼光譜;（g） W₁₈O₄₉和Cu/W18O49@Graphene的EPR譜;（h） W₁₈O₄₉、Cu/W₁₈O₄₉和Cu /W₁₈O₄₉@Graphene的紫外-可見-近紅外吸收光譜。

 
圖2. (a)照片顯示Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS系統在樹葉上的位置。右圖分別為PDMS、W₁₈O₄₉/PDMS和Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS系統的俯視圖。(b)Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS中孔隙率的SEM圖。(c) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS的元素映射。(d) PDMS、W₁₈O₄₉/PDMS和Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS系統在1次太陽照射下的紅外熱像圖。(e) 1次太陽照射下PDMS、W₁₈O₄₉/PDMS、Cu/W₁₈O₄₉/PDMS、Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS的頂面溫差。(f) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS體系的親水性表面和(g)疏水性內部。(h)不同系統在1太陽(1 kW m^-2)下的水分蒸發性能。(i)不同系統在1太陽(1 kW m^-2)下的長期蒸發性能。

 
圖3. (a)冷凝水收集裝置示意圖。(b)不同系統在1次太陽照射下蒸餾水蒸發后的殘留苯酚。
(c)不同報道的光催化-光熱系統的苯酚去除效率。(d)在重復實驗過程中蒸餾水中殘留的苯酚。
(e)太陽照射下自由基的EPR分析。

 
圖4. 室外水分蒸發實驗。室外實驗于2023年7月在安徽大學環境教學樓草坪上進行。
收集蒸餾水，連續監測有機化合物濃度和鹽度。實驗時間為11:30 ~ 14:30，時間為3 h，平均光強為800 W m^-2。(a)冷凝水收集裝置數字圖像。(b)蒸發速率與太陽光強度的關系。(c)照片顯示Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS蒸發器對甲基橙、亞甲基藍和苯酚的凈化性能。顏色反應后苯酚的初始水和冷凝水。(d-f)收集的蒸餾水與含MO、MB和苯酚的模擬廢水的紫外-可見吸收光譜比較。插圖顯示了不同污染物的分子模型。(g)太陽能淡化后蒸餾水和天然海水(東海，平均鹽度= 3.1-3.2 wt %)中4種原生金屬離子的鹽度測定。(h-j)海水、生活用水、蒸餾水經太陽能淡化后的電阻。單位為MΩ。

 
圖5. (a) W₁₈O₄₉和(b) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene在400 nm激發后的fs-TA光譜二維偽彩色圖。
(c) W₁₈O₄₉和Cu/W₁₈O₄₉@Graphene的fs-TA動力學及其擬合結果。Cu/W₁₈O₄₉@Graphene: (d) O1s， (e) W4f， (f) C1s在不同反應條件下的原位XPS光譜。OL:點陣氧;
OV:氧空位;OA:吸附氧。(g)投影視圖顯示W₁₈O₄₉與Cu NPs結合或用石墨烯層封裝后電荷密度的重新分布。青色球和棕色球分別代表Cu原子和C原子。(h) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene復合材料對水和苯酚的吸附能示意圖。
 
      相關研究成果由安徽大學Yupeng Yuan等人2023年發表在Nano Letters (鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c04166)上。原文：Synchronizing Efficient Purification of VOCs in Durable Solar Water Evaporation over a Highly Stable Cu/W18O49@Graphene Material

轉自《石墨烯研究》公眾號