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西南政法大學、西南政法大學刑事偵查學院--磁性氧化石墨烯-聚多巴胺納米雜化改性沸石-咪唑鹽骨架-67對3,4-亞甲二氧基甲基苯丙胺的增強吸附及其微觀機理的實驗與計算
       探索廢水中污染物的結構依賴吸附機理,有利于高效吸附劑的設計和環(huán)境修復。本研究采用磁性氧化石墨烯-聚多巴胺納米雜化物(mGOP)對新型多孔材料沸石-咪唑鹽骨架-67(ZIF-67)進行原位生長修飾,得到三維ZIF-67/mGOP,并將其用于吸附廢水中的3,4-亞甲基二氧甲基苯丙胺(MDMA)。結合表征、實驗(pH、腐殖酸和離子強度效應)和量子化學計算,發(fā)現(xiàn)微觀吸附機制涉及到mGOP的各個單一組分,其中氫鍵(O/N…H-O)和π-π電子供體受體(π-π EDA)相互作用賦予了ZIF-67/mGOP良好的吸附作用,ZIF-67的孔填充和Co-O螯合機制發(fā)揮協(xié)同作用。該納米復合材料作為ZIF-67吸附劑,具有超高孔隙率(總孔體積= 0.4033 cm3/g)和比表面積(995.22 m2/g),具有非均質性和多層吸附特性,理論最大吸附量為159.845 μg/g,高于單獨mZIF-67吸附劑。綜上所述,本研究為合理調節(jié)ZIFs基復合材料及探索吸附機理提供了有效的策略。
 
圖1. ZIF-67/mGOP的制備過程示意圖。
 
圖2. mZIF-67 (A、C)和ZIF-67/mGOP (B、D)的SEM圖像,mZIF-67 (E)和ZIF-67/mGOP (F)的TEM圖像,mZIF-67 (G)和ZIF-67/mGOP (H)的EDS分析。
 
圖3. mZIF-67和ZIF-67/mGOP的X-射線衍射(XRD)全光譜圖(A), mZIF-67和ZIF-67/mGOP的放大光譜圖(B),ZIF-67的放大光譜圖(C)。
 
圖4. N2吸附-解吸曲線(A)、孔寬分布(B)、FT-IR光譜(C)和磁化曲線(D)。
 
圖5. 時間對吸附量的影響(A),吸附動力學擬合曲線(B-E)。
 
圖6. 初始濃度(A)、吸附等溫線(B)、溶液pH (C)、ZIF-67/mGOP的零電荷點(D)的影響。
 
圖7. HA (A)和離子強度(B)的影響,不同材料的比較(C), ZIF-67/mGOP可重復性(D)。
 
圖8. MDMA0和MDMA- (A) PDA (B)、PDA+MDMA (C)的MEP圖;MDMA和ZIF-67的結構(D)。
 
       相關研究成果由西南政法大學司法鑒定中心、西南政法大學刑事偵查學院Shurui Cao等人于2023年發(fā)表在Journal of Chromatography A (https://doi.org/10.1016/j.chroma.2023.463927)上。原文:Enhanced adsorption of 3,4-methylenedioxy methamphetamine by magnetic graphene oxide-polydopamine nanohybrid modified zeolitic imidazolate framework-67 and its micro-mechanism: Experiments and calculations

轉自《公眾號研究》公眾號


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