基于唾液的傳感器在醫(yī)學(xué)診斷和運(yùn)動(dòng)醫(yī)學(xué)中變得越來(lái)越重要，因?yàn)樵谝后w中發(fā)現(xiàn)了大量生物醫(yī)學(xué)相關(guān)的分析物，并且傳感方案具有固有的非侵入性。唾液乳酸和鉀已被證明是監(jiān)測(cè)疲勞、水合作用和整體健康的關(guān)鍵指標(biāo)，經(jīng)常監(jiān)測(cè)對(duì)預(yù)防性治療策略至關(guān)重要。低成本測(cè)試條傳感器結(jié)合唾液拭子采樣可以實(shí)現(xiàn)這種頻繁的監(jiān)測(cè)，為此，本研究開發(fā)了使用激光誘導(dǎo)石墨烯(LIG)的乳酸安培和庫(kù)倫鉀測(cè)試條傳感器，這是一種低成本可擴(kuò)展的石墨烯傳感器開發(fā)制造方法。為了提高傳感器的靈敏度，采用簡(jiǎn)單的化學(xué)沉積方法將鉑納米顆粒(nPt)沉積在LIG表面。隨后，使用含有乳酸氧化酶的氧化還原介質(zhì)進(jìn)行乳酸感應(yīng)，而使用基于聚合物的離子選擇膜進(jìn)行鉀感應(yīng)。乳酸傳感器靈敏度為33.3±0.9 μA mM
- 1 cm
-2，檢出限(LOD)為0.10±0.06 mM;鉀傳感器靈敏度為168.2 μC dec
-1，信噪比(S/N)為193.3±56.2。兩種傳感器都能夠選擇性地在生理相關(guān)范圍內(nèi)與真實(shí)匯集的唾液樣本進(jìn)行感應(yīng)。這樣的傳感結(jié)果證明了nPt-LIG作為個(gè)性化健康和運(yùn)動(dòng)表現(xiàn)監(jiān)測(cè)的即時(shí)生物傳感器的潛力。
圖1. 用酶或離子載體進(jìn)行功能化后的LIG制備和化學(xué)鍍鉑示意圖。然后使用安培法分析唾液樣本中的乳酸，其中高濃度(紅色曲線)相對(duì)于低濃度(黑色曲線)產(chǎn)生更大的電流。鉀檢測(cè)采用恒電位庫(kù)侖法，在電流脈沖中使用累積電荷進(jìn)行鉀定量。
圖2. （a） 顯示LIG多孔表面上的鉑納米顆粒的SEM圖像。（b） 裸LIG（黑色）的XPS調(diào)查顯示典型的O1s和C1s峰，鉑LIG（紅色）顯示減少的O1s、C1s峰和額外的Pt峰。（c） 使用Sensofar的S-neox系統(tǒng)拍攝的裸LIG電極的3D顯微鏡圖像顯示了材料的3D結(jié)構(gòu)，其平均高度約為-25μm。
圖3. （a） 在含有0.1M KCl的5mM鐵/亞鐵氰化物中對(duì)裸LIG進(jìn)行CV掃描。在259.65和169.73 mV附近觀察到不同的氧化還原峰。（b）在15至45μA cm
–2的7種電流密度下，裸LIG在1 M H
2SO
4中的CC曲線。（c） 與裸LIG相比，在具有0.1M KCl的5mM鐵/亞鐵氰化物中對(duì)nPt-LIG的CV掃描顯示出主要的電容電流響應(yīng)。（d） nPt-LIG在1M H
2SO
4中的CC曲線顯示，在6至20 mA cm
–2的7個(gè)電流密度下，與裸LIG相比，電容更高。
圖4. （a） 0.4至1.5 mM乳酸感應(yīng)的電流i–t曲線和由此產(chǎn)生的線性校準(zhǔn)圖（插圖，R
2=0.798）。（b）0.4至6.2 mM乳酸相對(duì)于基線的電流變化百分比，顯示2.5 mM后的信號(hào)飽和。（c）實(shí)時(shí)選擇性研究顯示5.2 mM抗壞血酸（AA）、6.8 mM尿酸（UA）的電流變化可忽略不計(jì)，和0.2mM葡萄糖，然后加入5mM乳酸鹽和大電流增加。（d） 5mM乳酸鹽（藍(lán)色）、6.8mM AA（紅色）、5.2mM UA（綠色）和0.2mM葡萄糖（紫色）的電流相對(duì)于基線信號(hào)的百分比變化，其中乳酸鹽顯示出最大的電流變化。數(shù)據(jù)表示平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差（n=3）。
圖5. （a） 鉀檢測(cè)的i–t曲線為11至22 mM，背景為10 mM K
+。（b） 通過(guò)積分每個(gè)電流脈沖的i–t曲線下的面積獲得的鉀傳感器的累積電荷與活性對(duì)數(shù)的關(guān)系（R
2=0.9808）。（c）i–t圖顯示了使用15 mM Na
+、Mg
2+和Ca
2+作為干擾物的鉀傳感器實(shí)時(shí)選擇性。數(shù)據(jù)表示平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差（n=3）。
圖6.（a） 在用PBS從0.4至2.5 mM乳酸稀釋的10%混合唾液中檢測(cè)乳酸的電流i–t曲線和線性校準(zhǔn)圖（插圖，R
2=0.9653）。（b）在用DI水稀釋的10%合并唾液中鉀（10–25 mM）傳感器的電流響應(yīng)與活性對(duì)數(shù)的關(guān)系。累積電荷（插圖，R
2=0.9341）是通過(guò)對(duì)每個(gè)電流脈沖的i–t曲線下的面積進(jìn)行積分而獲得的。數(shù)據(jù)表示平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差（n=3）。
相關(guān)研究成果由愛荷華州立大學(xué)Jonathan C. Claussen和Carmen L. Gomes等人2023年發(fā)表在ACS Applied Nano Materials (鏈接: https://doi.org/10.1021/acsanm.3c03786)上。原文：Laser-Induced Graphene Decorated with Platinum Nanoparticles for Electrochemical Analysis of Saliva。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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