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中山大學Pei-Qin Liao 課題組--具有咪唑基團的共價有機框架中的自加速效應促進CO2電還原為CO
        溶劑效應在催化反應中發揮著重要作用,但在電化學CO2還原反應(eCO2RR)中對其研究和關注卻很少。在此,報道了一種帶有咪唑基團的穩定共價有機框架(表示為 PcNi-im)作為 eCO2RR 轉化為 CO 的新型電催化劑。有趣的是,與中性條件相比,PcNiim不僅在酸性條件(pH≤1)下表現出較高的CO產物法拉第效率(≤100%),而且部分電流密度從258 mA cm-2 增加到320 mA cm-2 。在250 mA cm-2 的電流密度下連續工作10小時沒有觀察到明顯的退化。機理研究表明,骨架上的咪唑基團在酸性介質中可質子化形成咪唑陽離子,從而降低活性金屬中心的表面功函數和電荷密度。結果,CO中毒效應減弱,關鍵中間體*COOH也穩定下來,從而加快了催化反應速率。

 
Fig 1. 通過不同縮合反應獲得的(a)PcNi-im、(b)PcNi-pz和(c)PcNi-tfpn的結構。配色方案:碳(灰色)、氮(藍色)、氧(紅色)、鎳(天藍色)。

 
Fig 2. 催化劑的電催化性能。 (a) 0.01 M H2SO4+3 M KCl 電解液中 CO和H2的FE。 (b) PcNiim、PcNi-pz 和 PcNi-tfpn 在不同電流密度下的 FE CO 比較。 (c) 0.01 M H2SO4+3 M KCl 電解液中不同施加電位下的 CO 電流密度和 TOF。 (d) 在 CO2 壓力為 1 atm 的酸性電解質中,不同催化劑的 ECCD 和 FECO 的比較。 (e) PcNi-im、PcNi-pz 和 PcNi-tfpn 的塔菲爾圖比較。 (f) 在 13CO2 氣氛中獲得的同位素標記氣體產物的質譜。 (g) PcNi-im 在流動池中的長期穩定性測試。 (h) 0.5 M KHCO3 電解質中 CO 和 H2 的 FE。 (i) 0.5 M KHCO3 電解質中不同施加電位下的 CO 電流密度圖。

 
Fig 3. eCO2RR的電子結構和機理分析。 (a) PcNi-im 在 0.01 M H2SO4+3 M KCl 電解液中,電壓為 1.3 V 時的操作 ATR-FTIR 光譜。 (b–c) 基于 DFT 的勢壘,適用于從 CO2 到 CO 的不同催化劑。 (d) PcNi-im 的酸質子化示意圖。 (e) *COOH 吸附結構分別在 PcNi-im (上) 和 PcNi-Him (下) 上的電荷密度差,等值面水平為 5×10-4 e·Å-3 。黃色和藍色分別表示電子積累和耗盡。 (f)*COOH在不同催化劑上的吸附結構的*COOH吸附能。
 
       相關研究工作由中山大學Pei-Qin Liao 課題組于2023年在線發表在《Angew. Chem. Int. Ed》期刊上,原文:Self-Accelerating Effect in a Covalent–Organic Framework with Imidazole Groups Boosts Electroreduction of CO2 to CO。
        https://doi.org/10.1002/anie.202308195

轉自《石墨烯研究》公眾號

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