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      單原子錳催化劑具有較低的Fenton反應(yīng)活性，在氧還原反應(yīng)中具有較高的穩(wěn)定性。在這里，采用N-和S-協(xié)同策略來調(diào)節(jié)Mn位點(diǎn)的微觀結(jié)構(gòu)來獲得高效的ORR活性。制備的Mn-N/S-C催化劑具有孤立的Mn-N₂S₂，其ORR的半波電位為0.91 V。以Mn-N/S-C為陰極制備的的鋅-空氣電池具有193 mW cm^-2的功率密度和優(yōu)異的輸出穩(wěn)定性。在陰離子交換膜燃料電池(AEMFC)中，與無S的Mn-N-C催化劑相比，Mn-N/S-C的最大功率密度提高了1.53倍。實(shí)驗(yàn)表征和理論模擬都揭示了Mn-N/S-C中的主要活性位點(diǎn)是嵌入石墨烯中的Mn-N₂S₂。進(jìn)一步的計(jì)算結(jié)果表明，S原子摻雜和結(jié)構(gòu)的不對稱導(dǎo)致ortho-Mn-N₂S₂G的ORR活性高于Mn-N₄G、Mn-N₃SG、para-Mn-N₂S₂G和Mn-NS₃G。

 
Fig 1. (a) Mn-SC、Mn-NC 和 Mn-N/SC 的合成示意圖。(b) Mn-N/SC 的 TEM 圖像。(c) Mn-N/SC 的 HAADF-STEM 圖像。(d) STEM 圖像和 (e) Mn-N/SC 的 EDS 元素圖。

 
Fig 2. (a) Mn-C、Mn-SC、Mn-NC 和 Mn-N/SC 的 XPS 測量光譜。(b) Mn 2p、(c) N 1 s 和 (d) S 2p 的 XPS 光譜。

 
Fig 3. (a) Mn-N/SC 和參考樣品的 Mn K 邊緣處的 X 射線吸收近邊緣結(jié)構(gòu)光譜。(b) FT-EXAFS 光譜，(c) FT-EXAFS 擬合光譜。(d) 鄰位-MnN₂S₂ -G構(gòu)型。

     
Fig 4. (a) Mn-C、Mn-SC、Mn-NC、Mn-N/SC 和 Pt/C 的 ORR 極化曲線。(b) 塔菲爾斜率。(c) 電子轉(zhuǎn)移數(shù) (n) 和 H₂O₂產(chǎn)率。(d) Mn-N/SC 和 Pt/C 在 0.6 V 時(shí)的計(jì)時(shí)電流響應(yīng)。(e) Mn-N/SC 和 Pt/C 在 0.6 V 時(shí)對一氧化碳的耐受性。(f) Mn- 的 ORR 極化曲線C、Mn-SC、Mn-NC 和 Mn-N/SC，不含（實(shí)線）和含（虛線）10 mM KSCN。

 
Fig 5. (a) Mn-N/SC 基和 Mn-NC 基 ZAB 的放電極化和功率密度曲線。(b) Mn-N/SC 基電池在不同電流密度下的放電平臺(tái)。插圖是由基于 Mn-N/SC 的電池提供的開路電壓的數(shù)字圖片。(c) 基于 Mn-NC 和基于 Mn-N/SC 的 ZAB 的比容量。(d) Mn-N/SC 基電池在 5 mA cm^-2下的恒電流循環(huán)穩(wěn)定性。

        
Fig 6. (a) AEMFC 示意圖。(b) 基于 Mn-NC 和基于 Mn-N/SC 的 H₂/O₂燃料電池的極化圖。

 
Fig 7. (a) 鄰-Mn-N₂S₂-G 和三個(gè)反應(yīng)中間體的優(yōu)化結(jié)構(gòu)。ORR和Mn-N₄-G、Mn-N₃S-G、ortho-Mn-N₂S₂-G、para-Mn-N₂S₂-G和Mn-NS₃-G的自由能圖反應(yīng)路徑。
 
      相關(guān)研究工作由吉林大學(xué)Jingqi Guan課題組于2023年在線發(fā)表在《Applied Catalysis B: Environmental》期刊上，原文：Engineering the electronic structure of isolated manganese sites to improve the oxygen reduction, Zn-air battery and fuel cell performances。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號