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      具有高能量密度的天然豐富的鈉（Na）金屬負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用受到電池運(yùn)行期間大體積膨脹和枝晶形成的阻礙。這項(xiàng)工作報(bào)告了利用化學(xué)氣相沉積法（CVD）在高導(dǎo)電多孔3D石墨烯泡沫（GF）上均勻負(fù)載SnSe納米顆粒(SnSe@GF)，作為鈉金屬陽(yáng)極的骨架。通過(guò)原位透射電鏡觀察到，鈉預(yù)沉積后，SnSe轉(zhuǎn)化為Na₁₅Sn₄和Na₂Se，結(jié)合密度泛函理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)這種轉(zhuǎn)化能夠原位形成獨(dú)特的雙成核位點(diǎn)界面，該界面具有高鈉親和力和豐富的活性位點(diǎn)，有助于鈉的均勻成核和抑制枝晶生長(zhǎng)，從而提高SnSe@GF電極的穩(wěn)定性和電化學(xué)性能。SnSe@GF電極在非對(duì)稱(chēng)電池中經(jīng)過(guò)1500次循環(huán)后仍保持高可逆性，并在對(duì)稱(chēng)電池中在電流密度為1 mA cm^-2和容量1 mAh cm^-2下表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和較低過(guò)電勢(shì)超過(guò)2000小時(shí)。這些發(fā)現(xiàn)為鈉的成核和沉積行為提供了新的重要見(jiàn)解，可廣泛應(yīng)用于高能量密度和無(wú)枝晶金屬電池的設(shè)計(jì)。

 
Fig 1. 原理圖和相變。(a) 獲得 SnSe@GF 電極的制造過(guò)程示意圖。(b) 3D 和 (c)原位同步加速器高能 XRD 圖的 2D 等值線圖，通過(guò)在 Ar 氣氛中將 SnSe₂ @GF 電極從 25℃ 加熱到 650℃ 獲得。(d) SnO₂、SnSe 和 SnSe₂的標(biāo)準(zhǔn) XRD 圖。含有和不含硒粉的 Sn²⁺ /GelMA/GF 的高分辨率 (e) Sn 3d、(f) O 1s、(g) Se 3d、(h) N 1s 和 (i) C 1s XPS 光譜。

 
Fig 2. SnSe@GF 的形貌和結(jié)構(gòu)。（a）SEM 圖像和（b）SnSe@GF 的 TEM 圖像和 SnSe 納米粒子的尺寸分布（插圖）。(c) SnSe@GF 示意圖。(de) SnSe 納米粒子的 HRTEM 圖像。(f) XRD 圖和 (g) GF 和 SnSe@GF 的拉曼光譜。

 
Fig 3. SnSe@GF 電極的電化學(xué)性能。使用預(yù)鈉化 (a) 純 GF 和 (b) SnSe@GF 電極在 100 個(gè)循環(huán)前后的對(duì)稱(chēng)電池的 EIS 曲線。100 次循環(huán)后 (c) 純 GF 和 (d) SnSe@GF 電極的 SEM 圖像。比例尺為 100μm。(e) 在 1 mA cm^-2和 1 mAh cm^-2下，不對(duì)稱(chēng)電池中純 GF 和 SnSe@GF 電極的 CE 與循環(huán)數(shù)圖。具有預(yù)鈉化 GF 和 SnSe@GF 電極的對(duì)稱(chēng)電池的電化學(xué)充電/放電電壓曲線（f）在 1 mA cm^-2的面積電流和 1 mAh cm^-2的容量下測(cè)量，（g）在面積5 mA cm^-2的電流和 5 mAh cm^-2的容量(h) 在0.5至10 mA cm^-2范圍內(nèi)的面積電流和1 mAh cm^-2的容量下。(i) 當(dāng)前 Na-SnSe@GF 對(duì)稱(chēng)電池與使用不同碳基主體制備的最先進(jìn)鈉金屬陽(yáng)極的電化學(xué)性能比較。

 
Fig 4. SnSe@GF 電極的 Na 電鍍行為。(a) 純 GF 和 (b) SnSe@GF 電極的成核過(guò)電位。非原位SEM 圖像揭示了在 0.1 mA cm^-2的電流密度和 (c, e) 1 mAh cm ^-2和(d, f) 3 mAh cm^-2的面容量下沉積 Na 后 (c, d) 純 GF 和 (e, f) SnSe@GF 主體的形態(tài)。(g)純 GF 和 SnSe@GF 電極上Na ⁺電沉積的原位光學(xué)圖像。比例尺為 500μm。

 
Fig 5. 原位TEM 觀察可視化 Na 電鍍行為。(a)原位TEM 納米電池示意圖。連續(xù)的 TEM 圖像代表在 (b) 純 GF 和 (c) SnSe@GF 主體上鍍 Na 的不同階段。(d) 從視頻幀中獲取的純 GF 和 SnSe@GF 電極之間的平均歸一化對(duì)比度和標(biāo)準(zhǔn)偏差的比較，用于圖 S9 所示的 TEM 圖像中指示的 5 個(gè)點(diǎn)。SnSe@GF 電極 (e) 在鍍 Na 之前和 (f) 之后的 SAED 圖案。(g) 純 GF 和 SnSe@GF 電極的 Na 電鍍行為示意圖。

 
Fig 6. 理論研究和全電池性能。吸附在 (a) 純石墨烯 (002)、(b) Na₁₅Sn₄ (400) 和 (c) Na₂Se (220) 平面上的七個(gè) Na 原子的電荷密度差異圖。黃色：電荷積累，藍(lán)色：電荷耗散。(d) 放置在不同襯底上的不同數(shù)量的Na原子的成核能。(e) 倍率性能和 (f) Na-GF||NVP 和 Na-SnSe@GF||NVP 全電池在不同電流密度下的充電/放電電壓圖。不同全電池在 (g) 1 C 和 (h) 5 C 下的循環(huán)性能。
 
       相關(guān)研究工作由香港科技大學(xué)Zhengtang Luo課題組于2023年在線發(fā)表在《Energy Storage Materials》期刊上，原文：Uniform SnSe Nanoparticles on 3D Graphene Host Enabling a Dual-Nucleation-Site Interface for Dendrite-Free Sodium Metal Batteries。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)