二維碳基材料因其優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和高比表面積而被認(rèn)為是潛在的儲氫介質(zhì)。最近報(bào)道了一種新的具有三原子層厚度的二維碳同素異形體孿晶T-石墨烯(TTG)。基于此，我們采用密度泛函理論(DFT)計(jì)算研究系統(tǒng)地求解了孿晶T-石墨烯，氮摻雜(N-摻雜)TTG和硼摻雜(B-摻雜)TTG，并評估了它們在可操作熱力學(xué)條件下的儲氫性能。6個(gè)氫分子吸附在原始孿晶T-石墨烯上，儲氫容量為7.69 wt%。經(jīng)N摻雜和B摻雜后，孿晶T-石墨烯均能吸附8個(gè)氫分子，儲氫容量分別提高到9.88 wt%和10.06 wt%。此外，我們發(fā)現(xiàn)加氫/脫氫(脫附)溫度預(yù)測為241 K。實(shí)際條件下氫氣的解吸溫度和解吸能力進(jìn)一步表明，它可以作為可逆儲氫介質(zhì)。研究表明，孿晶T-石墨烯、N-摻雜和B-摻雜孿晶T-石墨烯具有良好的脫附溫度、理想的吸附能和較高的儲氫容量，是一種很有前途的儲氫材料。同時(shí)，本研究將拓展雜原子摻雜碳基材料的應(yīng)用。
圖1. 完全松弛TTG、N-TTG和B-TTG的初基胞和2×2×1幾何構(gòu)型。(a) TTG (b) N-TTG (c) B -TTG的俯視圖和側(cè)視圖。
圖2. 基于GGA-PBE的能帶結(jié)構(gòu)，以及投影態(tài)密度(PDOS)。(a-b) TTG， (c-d) N-TTG， (e-f) B-TTG，
圖3. (a) TTG (b) N-TTG和(c) B -TTG的電子定域化函數(shù)(ELF)。(紅色表示電子定域化程度高，藍(lán)色表示電子定域化程度低。)
圖4. 吸附在TTG上的
nH
2 (
n =2~ 8)分子最佳穩(wěn)定構(gòu)型的俯視圖和側(cè)視圖。(圈出的H
2分子被認(rèn)為是自由的，因?yàn)樗鼈冸x基質(zhì)太遠(yuǎn)了。)
圖5. 吸附在N-TTG上的
nH
2 (n = 2 ~ 10)分子最佳穩(wěn)定構(gòu)型的俯視圖和側(cè)視圖。
圖6. 吸附在B-TTG上的
nH
2 (n = 2 ~ 10)分子最佳穩(wěn)定構(gòu)型的俯視圖和側(cè)視圖。
圖7. (a) 吸附在TTG (n =2 ~ 8)上H
2分子的PDOS H-s(黑線)軌道和C-p(紅線)軌道;(b)吸附在N-TTG (n =2 ~ 8)上H
2分子的PDOS H-s(黑線)軌道、C-p(紅線)軌道和N-p(藍(lán)虛線)軌道;(c) 吸附在B-TTG 上H
2分子的PDOS H-s(黑線)軌道、C-p(紅線)軌道和B-p(綠虛線)軌道。
圖8. 吸附在(a) TTG (b) N-TTG和(c) B-TTG上兩個(gè)H
2分子的電荷密度差。吸附在(d) TTG和(e) N-TTG (f) B-TTG上兩個(gè)H
2分子的電子定域化函數(shù)。
圖9. TTG、N-TTG和B-TTG儲氫數(shù)-壓力-溫度(f-p-T)圖。
相關(guān)研究成果由西安建筑科技大學(xué)理學(xué)院 Jinbo Hao和北京郵電大學(xué)信息與通信工程學(xué)院Xiaoning Guan等人于2023年發(fā)表在Applied Surface Science (https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2023.156895 )上。原文：Nitrogen-doped or boron-doped twin T-graphene as advanced and reversible hydrogen storage media。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
