利用導電探針原子力顯微鏡（c-AFM）研究了由金屬鉑電極與[60]富勒烯衍生物共價結(jié)合在石墨烯電極上的分子結(jié)的熱電特性。[60]富勒烯衍生物通過兩個元連接的苯基環(huán)、兩個對偶連接的苯基環(huán)或單個苯基環(huán)與石墨烯共價連接。我們發(fā)現(xiàn)，塞貝克系數(shù)的大小比Au-C60-Pt分子結(jié)的大9倍。此外，熱功率的符號可以是正的或負的，這取決于結(jié)合幾何的細節(jié)和費米能量的局部值。我們的結(jié)果證明了使用石墨烯電極來控制和提高分子結(jié)的熱電性能的潛力，并證實了[60]富勒烯衍生物的卓越性能。
圖1. (a) 所研究的三種分子（1-3）及其與石墨烯的共價聯(lián)系的方案。(b) GOS-1島的邊緣的AFM地形圖和顯示其明顯高度的一個剖面圖。(c) 測量熱電特性的裝置方案。
圖2: 通過圖爾反應實現(xiàn)FLG和GOS的共價功能化。
圖3. 原始GOS（黑色）、GOS-1（藍色）、GOS-2（紅色）和GOS-3（綠色）在532nm激光激發(fā)波長下的拉曼光譜。
圖4. 用（a）石墨烯、（b）GOS-1、（c）GOS-2和（d）GOS-3形成的結(jié)的熱功率柱狀圖。塞貝克系數(shù)的不確定性等于測量值分布的標準偏差。
圖5. DFT生成的（a）GOS-1，（b）GOS-2和（c）GOS-3與石墨烯片共價鍵的結(jié)構(gòu)。作為一個典型的金屬電極，頂部的接觸點（黃色顯示）被選擇為金，并通過一個錐形的尖端連接到C60上的穩(wěn)定接觸點。
圖6. (a) GOS-1、GOS-2和GOS-3的20種不同尖端-C60接觸幾何形狀的平均S與費米能的關(guān)系（分別為黑色、紅色和綠色）。(b-d) GOS-1、GOS-2和GOS-3的這20種不同接觸幾何形狀的塞貝克系數(shù)直方圖。直方圖是通過對0.35和0.42 eV之間的不同費米能量的塞貝克系數(shù)取樣得到的，相對于DFT預測的費米能量E
FDFT來說。
相關(guān)研究成果由蘭卡斯特大學Colin J. Lambert和馬德里康普頓斯大學Nazario Martín、Nicolás Agraït 2023年發(fā)表在Nano Letters (https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00014)上。原文：Enhanced Thermoelectricity in Metal–[60]Fullerene–Graphene Molecular Junctions。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
