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      界面調(diào)制是影響金屬酞菁(MPc)/g-C₃N₄異質(zhì)結(jié)醇選擇性有氧氧化光活性的關(guān)鍵因素。在此，我們成功地制備了N-摻雜石墨烯調(diào)制的CoPc/g-C₃N₄納米片(CoPc/NG/CN)異質(zhì)結(jié)。相比于僅含CN時(shí)，優(yōu)化的CoPc/NG/CN光催化劑在O₂作為氧化劑時(shí)，對苯甲醇的氧化光活性提高了約4倍，對苯甲醛的選擇性為~99%，對2,4 -二氯苯酚的降解率提高約9倍。通過N₂氣氛下的穩(wěn)態(tài)表面光電壓響應(yīng)、時(shí)間分辨的光致發(fā)光光譜、單波長光電流作用光譜和電化學(xué)O₂還原測量，證實(shí)了CoPc/NG/CN異質(zhì)結(jié)卓越的光活性，是因?yàn)榫哂辛己秒娮诱T導(dǎo)能力的NG的調(diào)制促進(jìn)了CoPc和CN之間的界面電荷轉(zhuǎn)移。此外，N摻雜后NG中更多的富羥基可以通過H-鍵效應(yīng)誘導(dǎo)CoPc分子高度分散，導(dǎo)致CoPc暴露的數(shù)量增加，成為可見光吸收單元，單個(gè)Co²⁺位點(diǎn)成為O₂活化的催化中心，從而進(jìn)一步有利于光催化氧化過程。這項(xiàng)工作為制備高效支撐的MPC-基異質(zhì)結(jié)光催化納米材料提供了一種可行的界面調(diào)制策略。
 

圖1. (a) 0.5CoPc/CN、(b) 1.5CoPc/1NG/CN的TEM圖像。(c) 1.5CoPc/1NG/CN的HAADF-STEM圖像，以及元素C、N、O和Co對應(yīng)的EDX映射圖像。(d) CN、0.5CoPc/CN、1.2CoPc/0.5G/CN和1.5CoPc/1NG/CN的UV-Vis DRS。(e) CN、0.5CoPc/CN、1.2CoPc/0.5G/CN和1.5CoPc/1NG/CN的FT-IR光譜。 
 
圖2. (a)苯甲醇轉(zhuǎn)化的光催化活性，(b)在可見光照射下對CN、0.5CoPc/CN、1.2CoPc/0.5G/CN和1.5CoPc/1NG/CN的2,4- DCP降解動(dòng)力學(xué)。 
 
圖3. (a)可見光照射下形成的羥基自由基的熒光光譜，(b) N₂氣氛下的SPS響應(yīng)，(c)瞬態(tài)光電流，(d) CN、0.5CoPc/CN、1.2CoPc/0.5G/CN和1.5CoPc/1NG/CN的時(shí)間分辨PL (TR-PL)光譜。
 

圖4. (a)單色光電流作用譜，(b) CN、0.5CoPc/CN、1.2CoPc/0.5G/CN和1.5CoPc/1NG/CN 的O₂氣泡電化學(xué)還原曲線。
 

圖5. 可見光照射下1.5CoPc/1NG/CN異質(zhì)結(jié)主電荷轉(zhuǎn)移模式示意圖。
 
      相關(guān)研究成果由哈爾濱理工大學(xué)材料科學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院Xiaoyu Chu等人于2022年發(fā)表在Materials Today Energy (https://doi.org/10.1016/j.mtener.2022.100963)上。原文：Improved visible-light activities of ultrathin CoPc/g-C₃N₄ heterojunctions by N-doped graphene modulation for selective benzyl alcohol oxidation。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號