功能化金屬烯材料的形貌和電子特性，對于提高其氧還原反應(yīng) (ORR)活性是一種有效的策略。這里通過簡單的一鍋濕化學(xué)法合成了一種高效且穩(wěn)定的 ORR 電催化劑，即Fe 摻雜超薄多孔Pd金屬烯 (Fe−Pd UPM)，它由幾層2D 原子金屬烯層組成。測量結(jié)果顯示，與未摻雜的Pd金屬烯相比，在0.1 M KOH 溶液中Fe-Pd UPM顯示出增強(qiáng)的ORR活性。Fe-Pd UPM的質(zhì)量活性為 0.736 A mg
Pd-1，經(jīng)過10000次循環(huán)后其質(zhì)量活性僅損失 5.1%。密度泛函理論(DFT) 計(jì)算表明，F(xiàn)e−Pd UPM的內(nèi)原子層中穩(wěn)定的 Fe 摻雜劑有助于 O*氫化形成OH*中間體。大量數(shù)據(jù)證實(shí)：形貌、多孔結(jié)構(gòu)和 Fe摻雜劑協(xié)同增強(qiáng)了該電催化劑的ORR 活性。如此多孔金屬烯材料的合理設(shè)計(jì)和層間摻雜有利于開發(fā)高效且穩(wěn)定的電催化劑。
Figure 1. (a) TEM 圖像（Fe-Pd UPM 模型的插圖），（b）AFM 圖像，（c，d）低倍率 HAADF-STEM 圖像，（e）原子-分辨率 HAADF-STEM 圖像，以及 (f) 相應(yīng)的快速傅立葉變換模式。(g) 單個(gè)Fe-Pd UPM的EDX 元素映射。
Figure 2. （a，左上）Fe-Pd的EDX 光譜。（b，右上）Fe-Pd UPM、Pd 金屬烯和 Pd/C的XRD圖。(c, 左下) Pd 3d XPS光譜和（d，右下）PdFe-Pd UPM和Cu參照的Cu 2p XPS光譜。
Figure 3. Fe-Pd UPM 的形成機(jī)制：Fe-Pd UPM 在 (a) 1 h、(b) 2 h、(c) 4 h 和 (d) 6 h不同時(shí)間的TEM圖像（F）相應(yīng)的XRD圖譜。
Figure 4. (a) Fe−Pd UPM、Pd 金屬烯和商用 Pd/C的CV曲線和 (b) 線性極化曲線， (c) 對應(yīng)的E
1/2和ECSA，(d) 0.9 和 0.85 V (vs. RHE) 電位下的質(zhì)量活性，(e) 線性極化曲線和 (f) 0.9 和 0.85 V (vs RHE) 電位下循環(huán)10000次前后的質(zhì)量活性比較。
Figure 5. 在Pt(111)第二層中非相鄰分散的Fe上 (表示為Fe-2nd-layer-Pd (111))計(jì)算的ORR過程。
該研究工作由江南大學(xué)杜明亮和陸雙龍課題組于2021年發(fā)表在ACS Nano期刊上。原文：Sublayer Stable Fe Dopant in Porous Pd Metallene Boosts Oxygen Reduction Reaction。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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