具有高電負性和低極化率的氟 (F) 原子可以很容易地修飾碳基電極材料的表面。然而,這伴隨著完全不可逆和不受控制的反應活性,從而阻礙了其在可充電電子器件中的使用。因此,深刻理解C−F構型的電化學效應,有助于實現優異的電化學性能。這里,通過直接氣體氟化,合成了氟化和還原的氧化石墨烯(FrGO)。所制備的11%-FrGO電極表現出高的電容量(0.1 A g-1@1365 mAh g-1),顯著的倍率性能和良好的穩定性(1000 次循環,電容保留率為64%)。此外,加熱處理的 FrGO (11%-FrGO(A)) 電極(其中C-F鍵構型可以通過簡單的熱處理調控),顯示出長期的穩定性(1000 次循環后電容保留率為 80%)。引入F原子增強了鋰離子的吸附和電子轉移,加速了鋰離子擴散,同時促進了固體電解質界面層的形成。特別地,C-F構型在增強電化學穩定性方面發揮著重要作用。這項研究結果為可充電設備領域提供了有價值的見解。
Figure 1.(a)通過直接氣體氟化合成FrGO的示意圖。( b )基于XPS數據分析的FrGO樣品中的原子比。(c) GO和FrGO樣品的 C 1s XPS光譜。(d) GO和 FrGO樣品的XRD衍射圖。
Figure 2. (a) GO 和 (b) 11%-FrGO 的SEM圖像。11%-FrGO 的 (c) 碳(灰色)和(d)氟(黃色)的STEM 元素映射,對應于插圖中的矩形區域。
Figure 3.(a) GO 和 FrGO 電極在不同電流密度下的倍率性能。(b) 在電壓范圍 0.1~1 V內計算的b值。(c)GO 和 11%-FrGO 在第二個循環中的 GITT 曲線。 (d) GO和FrGO 電極在鋰化過程中的鋰離子擴散系數。(e) GO 和 FrGO 樣品的 ζ-電位與 DEC 溶劑中 LiPF6 濃度的函數關系。(f)進行倍率性能測試后的GO 和FrGO電極的Nyquist圖。
Figure 4.(a) 氮氣氣氛下18%-FrGO 的TGA 熱分析曲線。(b) 11%-FrGO、18%-FrGO和11%-FrGO(A)的F 1s XPS光譜。(c) 11%-FrGO 和11%-FrGO(A) 電極在5 A g-1 電流密度下循環3000次的循環穩定性。
該研究工作由韓國科技大學Sungho Lee課題組于2021年發表在ACS Appl. Mater. Interfaces期刊上。原文:Understanding an Exceptionally Fast and Stable Li-Ion Charging of Highly Fluorinated Graphene with Fine-Controlled C−F Configuration。
轉自《石墨烯研究》公眾號