合理設計高效、穩定的析氧催化劑對能量轉換技術的發展至關重要。這里,通過快速微波熱沖擊策略開發了一種核殼電催化劑,該催化劑由超薄石墨烯層封裝的非晶態/晶態NiFe合金(a/c-NiFe-G)組成。非晶態/晶態異質結構構筑了豐富的活性位,其本征活性高,而石墨烯涂層作為電子傳遞途徑和防護層,兩者協同增強了OER性能,在1 M KOH中采用玻碳電極時,10 mA cm−2電流密度時僅需要250 mV過電位,顯示出較小的塔費爾斜率36.5 mV dec−1,以及高周轉頻率(TOF)為0.87 s−1,其性能是晶體對應物的24倍。此外,將催化劑負載于多孔泡沫鎳上時,過電位降低至217 mV,且具有優異的耐久性(136 h)。結果表明,a/c-NiFe-G有如此優越的OER性能,這將歸功于其中的不飽和配位構型和豐富的非晶態/晶態界面。這一工作為構建亞穩態非晶/晶態多相催化劑用于高效電催化提供了重要思路。
Figure 1. 結構和組成表征。(a) a/c-NiFe-G和(b) c-NiFe-G的結構示意圖模型。(c) XRD圖譜。(d, e) HRTEM圖和(f,g)相應的快速傅里葉變換(FFT)模式的選區衍射圖。(h) c-NiFe-G的 HRTEM圖,以及(i-j)相應的FFT模式的選區衍射圖。(k)元素分布。
Figure 2. 化學狀態和原子配位環境。a/c-NiFe-G和cNiFe-G的(a) Ni 2p和(b) Fe 2p的高分辨率XPS譜圖。研究樣品和標準樣品的(c) Ni K-edge和(d) Fe K-edge的XANES光譜。研究樣品和標準樣品的(e) Ni K-edge和(f) Fe K-edge的EXAFS光譜。
Figure 3.在1M KOH中的電化學OER性能。(a)在玻碳電極上測試不同電極的LSV曲線(IR校正后)。(b)對應的Tafel圖。(c)不同電極的過電勢比較。(d) EIS圖比較。(e)TOF值比較。 (f) a/cNiFe-G在10 000 CV循環前后的LSV曲線對比。(g) a/c-NiFe-G負載在泡沫鎳上的計時電流曲線,施加10 mA cm−2電流密度電解136 h。
Figure 4.DFT計算結果。(a)不同模型下Ni 3d軌道的PDOS。(b)堿性介質中NiFeOOH-Ov/NiFeOOH上Ni位點的OER反應途徑。(c)平衡電位1.23 V時的OER的吉布斯自由能圖。
該研究工作由湖南大學Huilong Fei課題組于2021年發表在ACS Catalysis期刊上。原文:Constructing a Graphene-Encapsulated Amorphous/Crystalline Heterophase NiFe Alloy by Microwave Thermal Shock for Boosting the Oxygen Evolution Reaction。
轉自《石墨烯研究》公眾號