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       早期過渡金屬碳化物是很有前途的CO₂加氫催化劑。在這里，MXene家族的Mo₂CT_x制備了一種二維(2D)多層2D- Mo₂C材料。表面終止基T_x (O, OH和F)在Mo₂CT_x (500 °C，純H₂)中還原去功能化，避免了三維碳化物結(jié)構(gòu)的形成。CO₂加氫研究表明，Mo₂CT_x和2D-Mo₂C的活性和產(chǎn)物選擇性(CO、CH₄、C₂ C₅烷烴、甲醇和二甲醚)受T_x基團表面覆蓋的控制，而Tx基團的表面覆蓋可由H₂預(yù)處理條件調(diào)節(jié)。2D-Mo₂C不含T_x基團，在CO₂加氫反應(yīng)中表現(xiàn)優(yōu)于Mo₂CT_x、β-Mo₂C或工業(yè)Cu-ZnO-Al₂O₃催化劑(以CO重量時間產(chǎn)率在430 °C和1 bar下評估)。結(jié)果表明，在CO₂加氫反應(yīng)中，表面終止基的缺失驅(qū)動了Mo端碳化體表面的選擇性和活性。
 
  圖1 a)由Mo₂CT_x制備2D-Mo₂C的原理圖b) Mo₂CT_x的⁹⁵Mo VOCS CPMG MAS NMR譜。c) Mo₂CT_x在純H₂中的程序升溫還原。d) Mo₂CT_x還原后進行原位拉曼光譜，并在500℃下進行最終等溫加熱2 h。e) Mo₂CT_x還原后進行原位XRD。f) Mo 3d XPS譜圖。Mo₂CT_x、2D-Mo₂C和參比β-Mo₂C的K-edge XANES譜。h) CO程序升溫解吸(TPD) 2D-Mo₂C和β-Mo₂C。
  
 
圖2 a) Mo₂CT_x在不同溫度下H₂預(yù)處理后的本征生成速率。b)在可變H₂:CO₂比下，CO₂在430 C和1 bar與2D-Mo₂C的氫化反應(yīng)。c)在約100 h的TOS (430 c, 1 bar, H2/CO₂/N₂= 3/1/1，接觸時間0.2 s gcat mL 1)下2D-Mo₂C(黑色)和工業(yè)Cu-ZnO-Al₂O₃(紅色)的穩(wěn)定性測試。
 
 
圖3 a) 2D-Mo₂C (430 °C, 1 bar)的CO₂解離研究。b) C 1s XPS區(qū)域的新鮮和使用的Mo₂CT_x和2D Mo₂C催化劑。
 
       相關(guān)科研成果由瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Christoph R. Müller和Alexey Fedorov等人于2021年發(fā)表在NATURE COMMUNICATIONS（https://doi.org/10.1038/s41467-021-25784-0）上。原文：Two-dimensional molybdenum carbide 2D-Mo₂C as a superior catalyst for CO₂ hydrogenation。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號