這里，通過利用Fischer-Tropsch反應(yīng)催化劑(CuFeO2),報道了氧化石墨烯的原位脫氧和石墨化機(jī)制，可以在低溫條件下(<300°C)生成高質(zhì)量的還原氧化石墨烯薄片。通過應(yīng)用改進(jìn)的FTR條件，即在氫不充足條件下將氧化石墨烯還原在催化劑表面，可以在很大程度上抑制碳損失并實(shí)現(xiàn)脫氧，從而獲得高質(zhì)量的石墨烯薄片。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和密度泛函理論計(jì)算證明，發(fā)生在CuFeO2表面的還原優(yōu)先去除氧化石墨烯薄片中吸附的氧原子，使解離的碳結(jié)構(gòu)恢復(fù)到近乎完美的幾層石墨烯薄片。熱重?cái)?shù)據(jù)顯示，在還原過程中，加催化劑后GO釋放的含碳?xì)怏w少了92.8%，這表明該過程抑制了GO片中的碳損失，從而得到了接近完美的石墨烯。在催化劑輔助的還原氧化石墨烯（CA-rGO）中,GO基面上與環(huán)氧基團(tuán)相關(guān)的氧含量顯著降低至接近零(從43.84降至0.48 at.%)。與熱還原GO(TrGO)相比，CA-rGO的平均疇尺寸增大4倍，缺陷密度降低0.1倍，導(dǎo)致CA-rGO的電阻比TrGO（246倍）和CVD石墨烯低很多（8倍）。得益于這些性能，基于CA-rGO涂布紙的紐扣電池成功地點(diǎn)亮了LED燈泡，此外，CA-rGO也被證明是一種高效的析氫反應(yīng)和析氧反應(yīng)的雙功能催化劑。
Figure 1. 通過(I)傳統(tǒng)熱/化學(xué)方法還原氧化石墨烯的過程示意圖，以及使用催化劑(II)含氫(Fischer -Tropsch反應(yīng))或(III)不含氫(改進(jìn)的Fischer -Tropsch反應(yīng))的可能機(jī)制。
Figure 2. 催化劑輔助還原氧化石墨烯(CA-rGO)的表征: (a)拉曼光譜和（b）拉曼映射圖像。（c）紫外可見光譜，(d, e)HR-TEM圖像，（f）拉曼光譜，（g）XPS光譜，（h）比較了CA-rGO和各種碳材料的電學(xué)性質(zhì)，（i）LED指示燈連接CA-rGO涂層紙的照片，顯示了柔性基底的導(dǎo)電性。
Figure 3. (a)所提出的可能還原機(jī)制。（b）真空中O原子和C原子相對于O原子和C原子在石墨烯薄片上和CuFeO2表面的結(jié)合能。
Figure 4．(a-b)各種碳材料作為集流器負(fù)載(NiOH)2的析氧反應(yīng)和析氫反應(yīng)的線性掃描伏安曲線。(c-d)各種碳材料單獨(dú)作為電催化劑用于析氧反應(yīng)和析氫反應(yīng)時的線性掃描伏安曲線。
該研究工作由韓國蔚山國立科學(xué)技術(shù)研究所(UNIST) Ji-Hyun Jang課題組于2021年發(fā)表在ACS NANO期刊上。原文：Graphitization with Suppressed Carbon Loss for High-Quality Reduced Graphene Oxide。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號
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