單原子催化劑(SAC)具有100%的原子利用率,非常具有競爭優勢,既可以作為LiPS的錨定中心,又可以作為電催化中心。但是,這仍然存在巨大挑戰,因為缺乏簡便易行的合成策略,以及對構效關系的模糊認識。在這里,通過自模板以及自還原策略,將一種新型的鎢(W)SAC固在氮摻雜石墨烯(W/NG)上,具有獨特的W-O2N2-C配位構型,W載量高達8.6 wt%。W原子局域的特殊配位環境使得W/NG具有更高的LiPSs吸附能力和催化作用,該結論通過實驗和理論研究相結合得以驗證。令人印象深刻的是,配備W/NG改性隔膜的LSB大大改善了其電化學性能,在1000次循環中具有高的循環穩定性和超高速率能力。此外,它表明在8.3 mg cm-2的高硫負載下,實現了6.24 mAh cm-2的高面積容量,且具有較好的循環壽命。
Figure 1. a)W/NG制備過程的示意圖。b)透射電鏡圖像。c,d)放大的HAADF-STEM圖像 e)HAADF-STEM圖像和相應的EDX元素分布圖。
Figure 2. W/NG的高分辨率a)W 4f,b)N 1s和c)O 1s XPS光譜。W/NG和對照樣品的W L3邊緣處的d)XANES和e)k3加權FT-EXAFS光譜。f)W/NG在W L3邊緣處的k3權重FT-EXAFS擬合曲線。
Figure 3.基于不同隔膜時,a)Li2S氧化過程的Tafel圖,和b)LSB的CV曲線。c)Li2S6對稱電池的CV曲線,和d)相應的電化學阻抗譜。e)電壓為2.05V時的恒電位放電曲線和f)基于W/NG@PP的電極在2.35 V時的電荷分布。
Figure 4.基于PP,NG@PP和W/NG@PP組裝的LSB在a)0.5 C時的循環性能。b,c)相應的充電/放電曲線和d)倍率性能。基于W/NG@PP的LSB在不同條件時的循環性能。
該研究工作由山東大學Shenglin Xiong和Baojuan Xi課題組于2021年發表在Angewandte Chemie International Edition期刊上。原文:Atomic Tungsten on Graphene with Unique Coordination Enabling Kinetically Boosted Lithium−Sulfur Batteries。
轉自《石墨烯雜志》公眾號