雜原子摻雜到金屬氧化物中可以有利地調節光電性能,并在有效光能轉換領域中具有廣闊的前景。在此,制備了氮摻二氧化鈰(N-CeO2)納米顆粒,然后將其與氮摻雜石墨烯(N-Gr)偶聯以產生有活性、穩定的N-CeO2/N-Gr雜化催化劑。光電特性在可見光區域得到了顯著改善,尤其是3.9%N-CeO2/N-Gr 納米復合材料。3.9%N-CeO2具有許多催化活性缺陷,導致帶隙能變窄,提高了二氧化鈰主體的等離子體性能,而N-Gr優選作為電子清除劑,從3.9%N-CeO2中收集等離子體激元產生的熱電子,以驅動光催化反應。因此,3.9%N-CeO2/N-Gr光催化劑實現了優越的析氫產率,該性能分別是3.9%N-CeO2和CeO2的2倍和8.2倍。如此的N摻雜石墨烯支撐的無金屬等離子N摻雜氧化物為產氫燃料開辟了一條有前途的路徑。
Figure 1. 3.9%N-CeO2/N-Gr雜化催化劑的合成過程,插圖為可能的模型結構。
Figure 2.(a)經熱解的3.9%N-CeO2/N-Gr納米復合材料的TEM圖,和(b)高分辨率TEM分析。(c)FESEM圖像,(d)對應的EDS元素映射,(e)納米復合材料的氮吸附/解吸等溫線。
Figure 3(a)模擬CeO2(111),3.9%N-CeO2(111)和3.9%N-CeO2(111/N-Gr的俯視圖。(b)預測狀態密度(PDOS)。(c)3.9%N-CeO2/N-Gr結構的三維電荷密度差。
Figure 4通過FESEM對3.9%N-CeO2/N-Gr電極的顯微組織觀察:(a)橫截面圖和(b–f)C(紅色),Ce(粉紅色),O(綠色),N(黃色)的EDS元素映射。純CeO2/C,3.9%N-CeO2/C和3.9%N-CeO2的,室溫光電催化特性:(g)在0.2 V偏置電壓下的瞬態光電流響應,(h)在50 mV s-1掃描速率下進行EIS測量。(i)在N2飽和的0.1 M H2SO4 + 0.5 M CH3OH溶液中的MOR評價,(j)塔菲爾斜率。
該研究工作由韓國大學In-Hwan Lee課題組于2021年發表在Journal of Materials Chemistry A期刊上。原文:Defect-rich N-doped CeO2 supported by N-doped graphene as a metal-free plasmonic hydrogen evolution photocatalyst。
轉自《石墨烯雜志》公眾號