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天津大學(xué)Jing Yang課題組--通過(guò)與吡啶N-C配位以激活2H-MoS2的邊緣Mo:用于全pH值析氫電催化
      2H-MoS2是天然存在且熱力學(xué)穩(wěn)定的相,然而在中性和堿性電解液中顯示出不好的HER活性。這里,一種雜化電催化劑,即2H-MoS2/N摻-介孔石墨烯,富含Mo-吡啶氮配位環(huán)境。最佳的雜化催化劑可提供長(zhǎng)期的耐久性,和出色的HER活性,在10 mA cm-2下,在酸性,堿性和磷酸鹽緩沖溶液(PBS)介質(zhì)中,分別只需要110、145和142 mV的過(guò)電勢(shì),該性能優(yōu)于以前報(bào)道的大多數(shù)MoS2-堿催化劑。理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,相對(duì)于吡咯和石墨N,界面吡啶N與Mo原子具有較高的鍵合能力,邊緣的Mo與吡啶N配位可能作為HER的活性位點(diǎn)。 DFT計(jì)算進(jìn)一步揭示了Mo-吡啶N配位修飾了邊緣Mo的電荷密度,進(jìn)而優(yōu)化了氫吸附能,促進(jìn)水的分解,從而促進(jìn)全pH范圍內(nèi)的HER過(guò)程的進(jìn)行。
 
  Figure 1. 基于各種反應(yīng)位點(diǎn)的HER過(guò)程的理論研究。(a)Mo-吡啶N鍵上的堿性和中性HER機(jī)制。(b)Volmer步驟中H2O分解的能量圖。(c)計(jì)算出的各種催化劑的H吸附自由能(ΔG(H *))。(d)電荷密度差和吡啶氮的吸附示意圖。
 
  Figure 2. 催化劑的形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征。(a)SEM圖像和(b)低倍TEM圖像。(c,d1-d4)EFTEM圖像;(e)原子力顯微鏡圖像;(f)MoS2/NLG-3雜化物的XRD圖譜。(g)三種催化劑的拉曼光譜。
 
 
Figure 3. 界面Mo-N-C鍵的結(jié)構(gòu)分析。(a)不同樣品的N 1s XPS光譜,和(b)Mo 3d XPS光譜。(c)不同樣品的的N K邊緣EELS光譜,(d)Mo M-邊緣EELS光譜,(e)Mo K-edge XANES光譜,(f)FT-EXAFS光譜。
 
 
Figure 4. 在不同pH電解質(zhì)中HER的活性和穩(wěn)定性。在N2飽和的(a)0.5 M H2SO4,(b)1.0 M KOH和(c)1.0 M PBS電解液中的LSV極化曲線。(d-f)雜化催化劑的相應(yīng)Tafel斜率。(g)TOF與吡啶,吡咯和石墨氮含量之間的關(guān)系。(h)MoS2/NLG-3樣品在酸、堿、中性溶液中的HER穩(wěn)定性(i-t曲線)。
  
        該研究工作由天津大學(xué)Jing Yang課題組于2021年發(fā)表在ACS Catal.期刊上。原文:Activating Edge-Mo of 2H-MoS2 via Coordination with Pyridinic N−C for pH-Universal Hydrogen Evolution Electrocatalysis。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)

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