探索具有最佳電子結構的電催化劑,并了解其電子結構和活性之間的關系,對于設計先進的OER催化劑至關重要。最近,將納米碳材料引入LDHs已經被證明是提高OER活性的一種有效方法,但是,深入了解電子結構調節活性的相關機制仍然是一個巨大的挑戰。這里,通過吸附石墨烯量子點(GQDs),調節了鎳基層狀雙氫氧化物(NiM-LDHs(M = Fe,Co,Mn))的表面電子結構。鎳基LDH/GQD顯示出增強的OER活性,尤其是NiFe LDH/GQD在10 mA cm-2電流密度時,僅需要189 mV的過電勢,此外在可充電鋅空氣電池測試中也顯示出優異的性質。結合理論計算和X射線光電子能譜,將如此好的OER活性歸因于NiFe LDH和GQD之間的強相互作用,這會改變金屬離子周圍的電荷分布并觸發鎳活性物種的電荷累積。
Figure 1.(a-b)鎳基LDH/GQDs納米片陣列合成步驟及原理示意圖。(c-e)不同樣品的SEM圖像(插圖是對應的放大圖)。(f-h)EDS映射圖像。(i-l)不同樣品的TEM和HRTEM圖像。
Figure 2. XPS數據分析。鎳基LDH/GQD電催化劑的XPS光譜:(a)NiFe LDH和NiFe LDH@GQD的Ni 2p和(d)Fe 2p XPS光譜;(b)NiCo LDH和NiCo LDH@GQD 的Ni 2p和(e)Co 2p XPS光譜;(c)NiMn LDH和NiMn LDH@GQD NiMn的Ni 2p和(f)Mn 2p XPS光譜。
Figure 3. 不同催化劑的電化學性質表征。包括循環伏安曲線,極化曲線,Tafel斜率,長期的穩定性測試等。
Figure 4. 鋅空氣充電電池的電化學性能:(a)鋅空氣電池的示意圖;(b)NiFe LDH/GQD 鋅-空氣電池的極化曲線和功率密度曲線, (c)在10 mA cm-2下獲得恒電流充放電循環測試;(d)放大的循環圖像(第60周期至第70周期)。
該研究工作由重慶大學Chaohe Xu課題組于2021年發表在Nano Energy期刊上。原文:Electrostatic adsorbing graphene quantum dot into nickel–based layered double hydroxides: electron absorption/donor effects enhanced oxygen electrocatalytic activity。
轉自《石墨烯雜志》公眾號