雖然可控定制無金屬碳基催化劑的微觀結構,為增強氧電極的雙功能性能提供了可行的路徑,但由于ORR和OER的動力學緩慢,這仍是一個巨大的挑戰。這里,設計了濕法球磨誘導缺陷輔助原位熱解策略,制備了N,S和P三摻雜石墨烯(NSP-Gra)。球磨過程中由于強烈的機械剪切力,使得石墨烯中產生了結構缺陷,這對于有效摻雜雜原子非常有利。NSP-Gra在6.0 M KOH中,10 mA cm-2電流密度下,顯示出優異的ORR和OER雙功能催化活性。驚奇的是,NSP-Gra作為陰極組裝的鋅空電池顯示出高的功率密度達225 mW cm-2,并具有長期的充放電循環穩定性。NSP-Gra顯示出增強電化學性能,這可歸因于雜原子摻雜導致的快速電荷傳輸能力和豐富的活性位點。
Figure 4.(a)樣品在0.1 M KOH中OER的 LSV曲線,掃描速率和旋轉速率分別為5 mV s-1和1600 rpm;(b)催化劑在0.1 M KOH的LSV曲線;(c)NS-Gra和NSP-Gra的電化學阻抗譜;(d)NS-Gra和NSP-Gra的掃描速率與電容性電流密度的線性擬合圖;(e)摻雜雜原子對石墨烯催化ORR和OER過程中的影響。
該研究工作由東華大學Jinli Qiao課題組于2020年發表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文:Large-scale defect-engineering tailored tri-doped graphene as a metal-free bifunctional catalyst for superior electrocatalytic oxygen reaction in rechargeable Zn-air battery。