近來,已經廣泛地研究了從氧分子產生電化學過氧化氫(H
2O
2)。迄今為止,已經報道了在堿性條件下,600°C退火后輕度還原氧化石墨烯(mrGO-600)表面的最佳過氧化物活性。然而,未知的詳細材料信息,例如化學功能和結構形態尚不清楚,這導致對其催化活性位點的爭論不清。為了解決這個問題,我們集中表征了mrGO-600的結構,以闡明其催化活性的起源。X射線光電子能譜、拉曼光譜、紅外光譜、近邊緣X射線吸收精細光譜以及高分辨率透射電子顯微鏡與原位紅外光譜電化學相結合的各種表征表明,退火過程不僅會產生各種空穴與環醚基有關的邊緣缺陷,以及導致小尺寸不連續石墨碳區的許多點缺陷。據信,這些缺陷在mrGO-600中形成了獨特的原子級構型,從而使其能夠促進堿性電解質中氧分子產生的過氧化物高活性。
Figure 1. 拉曼光譜和拉曼映射。mrGO和mrGO-600的典型拉曼光譜(a)和mrGO(b)和mrGO-600的ID/IG拉曼映射(c)
Figure 2. mrGO和mrGO-600的光譜結果。IR(a)和NEXAFS(b)光譜。
Figure 3. mrGO(a)和mrGO-600(b)的HR-TEM圖像。熱處理將sp
2碳域的尺寸從mrGO表面的14%增加到mrGO-600表面的22%。
Figure 4. 在不攪拌的情況下,在O
2飽和的0.1 M KOH中相對于RHE施加了恒定電壓,分別為1.1 V(對于無ORR)和0.8 V(對于ORR),催化劑的原位紅外光譜電化學(b)和原位測量過程中的電流響應。
相關研究成果于2020年由加州大學Hyo Won Kim課題組,發表在ACS Appl. Mater. Interfaces(dx.doi.org/10.1021/acsami.0c11359)上。原文:Detailed Characterization of an Annealed Reduced Graphene Oxide Catalyst for Selective Peroxide Formation Activity。
轉自《石墨烯雜志》公眾號