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       基于豐富的地球元素，開發(fā)有效的催化劑對于CO₂的還原至關(guān)重要。然而，同時實現(xiàn)高法拉第效率(FE)和高電流CO密度(j_CO)仍然是一個挑戰(zhàn)。在這里，我們準(zhǔn)備了Mn單原子催化劑(SAC)，其中的Mn-N₃位嵌入石墨碳氮化物中。在水性電解液中，在0.44V的低過電勢下，制備的CO催化劑FE為98.8%，jCO為14.0 mA cm⁻²，優(yōu)于所有報道的Mn SACs。此外，在過電位為0.62V的離子液體電解質(zhì)中可獲得更高的j_CO，為29.7 mA cm^-2。原位X射線吸收光譜和密度泛函理論計算表明，催化劑的出色性能歸因于Mn-N₃位點，該位點通過降低的自由能壘促進(jìn)了關(guān)鍵中間體COOH *的形成。
  
Fig. 1 Mn–C₃N₄/CNT的結(jié)構(gòu)表征。
 
 
Fig. 2 Mn- C₃N₄/CNT的精細(xì)結(jié)構(gòu)。
 
  
Fig. 3 在Mn-C₃N₄/CNT、C₃N₄/CNT和Mn₃O₄/CNT上的CO₂RR性能。
 
  
Fig. 4原位XAS實驗和DFT計算。
 
       相關(guān)研究成果于2020年由中國科學(xué)院過程工程研究所Xiangping Zhang課題組，發(fā)表在Nature Communications (https://doi.org/10.1038/s41467-020-18143-y)上。原文：A Mn-N₃ single-atom catalyst embedded in graphitic carbon nitride for ef?cient CO2 electroreduction。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》