開發用于金屬誘導光催化,有效和成本低廉的催化劑中,Cu是有前途的候選者。高度期望而又巨大的挑戰是穩定的銅基光催化劑的制備,并且希望探索其在光催化氫氣釋放和光降解中的應用。在這項研究中,超薄石墨烯包覆的金屬銅納米粒子(NPs)是通過使用MOFs作為前體的兩步熱解工藝制備的,即使在氧化氣氛中也顯示出突出的穩定性。得益于納米結構,優化后Cu@C/SrTiO
3光催化H
2釋放速率為255.3 µmol·g
-1·h
-1,表觀量子效率(AQE)在420 nm下達到3.8%。在可見光下,Cu@C/SrTiO
3的丙酮分解速率比光催化異丙醇(IPA)降解中的Cu/STO快約21倍。此外,石墨烯層表現出準助催化劑作用。時間分辨的光致發光和理論計算表明,超薄石墨烯層可促進電荷分離并引起Cu@C上電子密度的重新分布,從而明顯促進H
2的釋放。這項工作提供了一種保護銅納米顆粒的有效方法,并為探索光催化轉化中非貴重的銅基納米復合材料提供了廣闊的前景。
Figure 1. Cu@C納米結構合成的示意圖。
Figure 2. (a)Cu@C/STO結構的HRTEM圖像。(b)從50多個顆粒中計算出的粒徑分布直方圖。平均粒徑為2.8nm。(c)Cu@C/STO的ACTEM圖像。(d)樣品Cu@C/STO(放大的選擇區域)中的Cu納米顆粒的ACTEM圖像。
Figure 3. (a)Cu/STO、Cu@C/STO和Au/STO的光催化H
2釋放速率。(b)3%Cu/STO、3%Cu@C/STO的光催化H
2釋放性能,用于存儲穩定性測試。
Figure 4. 在可見光(λ>400 nm)下,3%Cu/STO和3%Cu@C/STO的丙酮和CO
2釋放率
Figure 5. 3%Cu/STO和3%Cu@C/STO在不使用助劑的水溶液中,在可見光照射下(λ>400 nm)的光催化H
2析出速率。
Fig. 6 模擬的差分電荷密度說明了具有不同G厚度的電子分布的變化:(a)0層,(b)單層,(c)雙層。
相關研究成果于2020年由天津大學Lequan Liua和Jinhua Ye課題組,發表在Chemical Engineering Journal(doi.org/10.1016/j.cej.2020.124558)上。原文:Ultrathin graphene encapsulated Cu nanoparticles: A highly stable and efficient catalyst for photocatalytic H
2 evolution and degradation of isopropanol。
摘自《石墨烯雜志》公眾號: