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華南理工大學(xué)Yongcai Qiu課題組和浙江大學(xué)Yingying Lu課題組--通過多孔石墨烯/MgF2框架實(shí)現(xiàn)高能量密度鋰金屬電池
      實(shí)用的鋰金屬電池的最大挑戰(zhàn)是如何充分、可逆地利用鋰負(fù)極。帶有大量鋰成核位點(diǎn)的預(yù)制三維(3D)多孔骨架能夠引導(dǎo)鋰沉積在3D骨架的空腔中,從而抑制枝晶生長和尺寸變化。本文中,我們設(shè)計了一種用于3D石墨烯和內(nèi)部MgxLiy種子的鋰金屬負(fù)極納米膠囊結(jié)構(gòu)。3D復(fù)合負(fù)極不僅可以通過簡單且可擴(kuò)展的方法制備,還可以滿足實(shí)際電池中高能量密度和長循環(huán)壽命的要求。在通過透射電子顯微鏡觀察鋰沉積的過程中,發(fā)現(xiàn)鋰金屬主要沉積在3D石墨烯內(nèi)的MgxLiy晶種周圍。此后,當(dāng)復(fù)合負(fù)極與線圈電池中的商用LiFePO4正極以及袋裝電池中的NCM811(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2)正極很好地配對時,它們能夠提供超過350 Wh·kg-1的能量密度且高能量保持(> 85%)下的長循環(huán)壽命(> 150個循環(huán))。當(dāng)前工作中的3D鋰金屬/石墨烯復(fù)合負(fù)極為高能量密度鋰金屬電池的制造提供了有希望的新途徑。
 
Figure 1. 3D MgxLiy/LiF-Li-rGO負(fù)極:a)MgxLiy/LiF-Li-rGO負(fù)極的合成過程和Li沉積/剝離的圖形說明。b)MgF2-rGO支架和c)3D MgxLiy/LiF-Li-rGO負(fù)極的橫截面SEM圖像。d)3D MgxLiy/LiF-Li-rGO負(fù)極的TEM圖像和EDX映射。

 
Figure 2. 鋰沉積/剝離后電極的形貌
 

Figure 3. 以原位TEM表征的鋰電鍍和剝離行為
 

Figure 4. 對稱電池的循環(huán)性能
 

Figure 5. 電化學(xué)性能。a)MgF2-rGO、rGO和Cu箔在電流密度為0.5 mA cm-2且容量限制為1 mAh cm-2時的庫倫效率。b)對應(yīng)的電壓曲線。5b插圖:電壓曲線的成核部分。不同對稱電池的界面電阻c)循環(huán)前和d)100循環(huán)后。
 

 Figure 6. 電化學(xué)性能。a)倍率性能;b)電壓曲線;c)與Li+/Li相比,從MgxLiy/LiF-Li-rGO電極剝離Li至1V的電壓曲線;d)循環(huán)性能;e)由NCM811和改性負(fù)極組裝而成的電池,在充電/放電速率為0.2 C/0.4 C,工作電壓窗口為2.75 V–4.25 V時的電壓曲線,前兩個循環(huán)是充電/放電速率為0.1 C/0.1 C;f)基于改進(jìn)的MgxLiy/LiF-Li-rGO負(fù)極和NCM811正極的袋裝電池的循環(huán)性能;圖6f的插圖是袋式電池的構(gòu)造。
 
     相關(guān)研究成果于2020年由華南理工大學(xué)Yongcai Qiu課題組和浙江大學(xué)Yingying Lu課題組,發(fā)表在Energy Storage Materials(doi.org/10.1016/j.ensm.2019.12.028)上。原文:High energy density lithium metal batteries enabled by a porous graphene/MgF2 Framework。

摘自《石墨烯雜志》公眾號:

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