過氧化氫是工業中廣泛使用的重要化學物質。兩電子電化學氧還原反應(2e-ORR)是一種清潔的原位生產H2O2的方法。在這里,報道了一種無金屬催化劑(介孔碳空心球,MCHS),將其用于中性電解質(0.1 M PBS)中高效生產H2O2,產生H2O2的選擇性達90%以上,在0.57 V的電勢下可達到99.9%。在中性電解液中更優選發展H2O2催化劑,因此H2O2穩定劑的pH值也接近中性。如此優異的催化活性來源于多方面,例如合適的孔隙率,氧官能團的含量和不同種類的氧官能團。第一性原理模擬表明,該催化劑含有合適的混合氧和COOH官能團,這在催化形成H2O2中起著重要作用。該研究所報道的無金屬催化劑有望成為未來高效生產H2O2的催化劑之一。
Figure 1. (a)MCHS-TEOS,MCHS-TPOS和MCHS-9:1樣品的拉曼光譜。(b)MCHS-9:1樣品的XPS總譜。(c-d)MCHS-9:1樣品的高分辨C 1s和O 1s光譜。(e)在77 K溫度下的氮氣吸附/脫附等溫線。(f)MCHS-9:1樣品的孔徑尺寸分布情況。
Figure 2. (a)MCHS-9:1樣品的SEM圖像。(b)MCHS-9:1樣品的TEM圖像。(c-e)MCHS-9:1樣品中C和O元素映射圖。
Figure 3. (a)MCHS-9:1樣品在O2飽和的不同pH電解液中的RRDE伏安圖,旋轉速度為1600 rpm。(b)MCHS-9:1樣品在不同pH電解液中的H2O2選擇性比較。(c)塔菲爾斜率比較。(d)MCHS-9:1樣品在0.1M PBS電解液中的穩定性測試。
Figure 4. 在碳材料中含氧官能團構型,(a)醚氧(e-O),(b)酮氧(k-O),(c)CO基團(c-O),(d)COOH基團,(e)混合了兩個酮氧和兩個COOH基團和(f)將兩個CO和兩個COOH基團混合在一起。灰色,白色和紅色球分別代表碳,氫和氧原子。
該研究工作由中國科學院福建省物質結構研究所Guo-Liang Chai研究團隊于2020年發表在ACS Catalysis期刊上。原文:Mesoporous Carbon Hollow Spheres as Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction to Hydrogen Peroxide in Neutral Electrolytes。
摘自《石墨烯雜志》公眾號: