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芬蘭阿爾托大學理工學院--單原子摻雜石墨烯-碳納米管介孔雜化物的合成及其電催化析氧和氧還原活性
      這里,開發了一種一步催化化學氣相沉積方法來生長高度石墨化的石墨烯納米片(GF)-碳納米管(CNT)雜化物,同時有N,Co和Mo單原子摻雜該雜化物(N-Co-Mo-GF/CNT)。如此高表面積的材料具有介孔結構,這有利于氧在催化劑薄膜中的質量傳輸,于是在堿性介質中展現出高的ORR和OER活性及穩定性。經研究證明,在這種M(金屬)-N-C催化劑中,M(Co,Mo)-C物種是主要的OER活性位點,而M和N-C主要充當ORR活性中心。該工作還系統研究了底物的選擇對ORR和OER活性的影響,當N-Co-Mo-GF/CNT催化劑沉積在Ni基底上,其ORR動力學電流和OER活性顯著提高,該性能可與迄今為止報道的最佳雙功能ORR/OER催化劑的性能相媲美。
 
Figure 1. 生長N-Co-Mo-GC/CNT和Co-Mo-GC/CN材料的反應器示意圖(MFC是“質量流量控制器”的縮寫)。
 

Figure 2. N-Co-Mo-GF/CNT的(a-b)HR-TEM和(c-h)STEM圖。(a)30-50 nm GFs和(b)數層GF的TEM圖,(c-d)CNTs交錯GFs的STEM圖,(e-f)石墨烯單層的高分辨STEM圖,呈現出蜂窩狀結構,(g-h)兩層或數層GFs的STEM圖,表明了單個金屬原子(亮點)分散在碳支撐上。
 

Figure 3. N-Co-Mo-GF/CNT (黑實線) and Co-Mo-GF/CNT (紅虛線)的Raman光譜。 

 
Figure 4. N-Co-Mo-GF/CNT 和Pt/C催化劑負載在不同基底上的ORR性能表征。(a)在O2飽和的0.1 M KOH溶液中的ORR極化曲線,(b)
ORR動力學電流和轉移電子數(測試電壓為0.7 V vs. RHE)。
 

Figure 5. N-Co-Mo-GF/CNT 和Pt/C催化劑負載在不同基底上的OER性能測試。(a)OER極化曲線及(b)相應的Tafel斜率比較。
 
      該研究工作由芬蘭阿爾托大學理工學院Mohammad Tavakkoli課題組于2020年發表在ACS Catal.期刊上。原文:Mesoporous Single-Atom-Doped Graphene?Carbon Nanotube Hybrid: Synthesis and Tunable Electrocatalytic Activity for Oxygen Evolution and Reduction Reactions
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