石墨烯基膜是分離污染物和離子有前途的材料。其中,氧化石墨烯(GO)膜由于其獨特的納米通道而被廣泛研究。GO膜的特征納米通道可以通過插入陽離子來控制,從而抑制擴散過程中其他離子的遷移。為了在壓力輔助過濾過程中維持定制的納米通道,必須保留插入的陽離子。在此,與鉀離子緊密結合的二苯并-18-冠-6分子(DB18C6)插入到GO納米薄片中,以防止在分離過程中鉀離子從納米通道漏出。與未處理的GO膜相比,鉀離子和DB18C6之間的復合物形成了GO納米通道之間的亞納米通道,從而控制了鹽的排斥率以及水分子的滲透,并選擇性地抑制了Na
+離子的轉運。制備的GO@Crown復合膜在終端過濾過程中,表現出優異的NaCl排斥率(高達60%)、透水率(3.11-8.86 LMH bar
−1)、Na
+排斥率(高達62.5%)以及優異的Na
2SO
4排斥率(高達88%)。分子動力學計算GO@Crown復合膜的可調層間距以及GO層之間冠醚的可能構型,從而支持實驗結果。
Figure 1. A) GO@Crown膜圖片和GO@Crown膜的納米通道方案。B)二苯并-18-冠-6分子(黑色)、GO(紅色)和GO@Crown20(藍色)的FT-IR光譜。C) GO、GO@Crown5、GO@Crown10、GO@Crown20的SEM圖。
Figure 2. A)通過真空過濾和其他工藝制備復合膜的原理圖。基于制備各階段的純凈GO和復合膜的XRD光譜:B)真空過濾后,C)壓力輔助壓實后,D) K
+離子處理完成后。
Figure 3. GO和GO復合膜的脫鹽性能。A)通過純凈的GO,GO @ Crown5,GO@Crown10和GO @ Crown20膜對Na
+離子和NaCl的排斥率,以及復合膜對NaCl溶液的透水性。B)通過GO復合膜的Na
2SO
4排斥率和透水性。
Figure 4. A)用純凈的GO和GO@Crown20插層鉀–DB18C6復合物的穩定性測試。B)通過NaCl和K
2SO
4溶液滲透的ICP-OES分析,分析純凈GO和GO復合膜的Na
+排斥率。
Figure 5. A) MD模擬生成DB18C6分子的多層氧化石墨烯膜的原子結構。B)模擬系統的層間間距。C)體系中GO層DB18C6分子的吸附能。D)體系中GO層對K
+離子的吸附能。
Figure 6. A) GO層和DB18C6之間水分子和離子的三種可能的滲透途徑。B) GO@Crown復合膜之間可能的納米通道側視圖。
相關研究成果于2020年由韓國高等科學技術學院Eun Seon Cho課題組,發表在Adv. Mater. Interfaces (DOI: 10.1002/admi.201901876)上。原文:Design of Sub-Nanochannels between Graphene Oxide Sheets via Crown Ether Intercalation to Selectively Regulate Cation Permeation