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中國科學院福建物質結構研究所王瑞虎課題組--嵌鈷碳納米片改性隔膜對高能量密度鋰硫電池中的化學吸附和多硫化物的催化作用

鋰-硫（Li-S）電池被認為是最有前途的下一代儲能系統之一。其中硫復合陰極的研究已經取得了相當大的進步，但是以犧牲體積容量為代價的高循環穩定性和放電容量抵消了Y原有的優勢。本論文通過在商用聚丙烯隔膜表面上涂覆鈷包埋氮摻雜多孔碳納米片和石墨烯，來提供一種功能性隔膜。涂層不僅通過化學親和作用抑制多硫化物穿梭效應，而且還起到電催化劑的作用，促進滯留多硫化物的催化轉化。具有90 wt%硫的漿葉碳納米管/硫陰極在0.2 C下提供1103 mAh g^-1的高可逆容量和1062 mAh cm^-3的體積容量，并且單獨的碳納米纖維/硫陰極在78 wt%的高硫含量和10.5 mg cm^-2的硫載量下，能提供高的放電容量為1190 mAh g^-1和體積容量為1136 mAh cm^-3。該材料的電化學性能可與最先進的碳基硫陰極相媲美，甚至優于后者。本論文研究的隔膜將為發展高能量密度的Li-S電池帶來巨大前景。

Figure 1. Co-Nx@NPC/G合成示意圖

Figure 2. a) GO的TEM圖；ImIP/GO的b) TEM圖，c) HAADF-STEM圖以及相應的元素映射圖；Co-Nx@NPC/G的d,e) TEM圖，f) HAADF-STEM圖以及相應的元素映射圖。

Figure 3. Co-Nx@NPC/G的a) XRD圖；b) N₂吸附-脫附等溫線，插圖是相應的孔徑分布；c-f) XPS圖。

Figure 4. a)添加相同質量的GO和Co-Nx@NPC/G前后的Li₂S₆溶液的照片；b) PP、GO-PP和Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的照片；c) PP和Co-Nx@NPC/G-PP隔膜上電解質液滴的表面潤濕；d) PP和e) Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的SEM圖；f) Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的橫截面SEM圖。

Figure 5. a)Co-Nx@NPC/G-PP、GO-PP和PP的倍率性能；b)Co-Nx@NPC/G-PP在不同倍率下的充放電曲線；Co-Nx@NPC/G-PP、GO-PP和PP電池的c) EIS圖和d)自放電行為；e) Co-Nx@NPC/G-PP、GO-PP和PP在0.5 C時的循環性能；f) Co-Nx@NPC/G-PP-90在0.2 C時的循環性能；g) Co-Nx@NPC/G-PP-90與文獻報道的復合材料的電化學性能比較。

Figure 6. CNF/S陰極的a)SEM圖；b) 橫截面SEM圖及對應的EDS元素映射；c) CNF/S單獨陰極在0.1和0.25 C時的循環性能；d)單獨電極的面積硫負荷與體積容量的關系。

Figure 7. a) PP、GO-PP和Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的聚硫化物滲透測量，顯示U型玻璃瓶中多硫化物從左側向右側擴散；b) Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的電池結構示意圖，該隔膜對聚硫化物具有化學吸附和催化作用。
相關研究成果于2019年中國科學院福建物質結構研究所Ruihu Wang課題組，發表在Adv. Energy Mater.（ https://doi.org/10.1002/aenm.201901609）上。原文：Separator Modified by Cobalt-Embedded Carbon Nanosheets Enabling Chemisorption and Catalytic Effects of Polysulfides for High-Energy-Density Lithium-Sulfur Batteries



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